“净零碳排”目标驱动的能源转型加速了锂电产业在交运、热电行业内的迅猛发展。随着退役电池在未来十年内进入“爆发期”,加强关键材料（尤其是正极材料）的回收利用成为锂电产业资源循环发展的迫切需求。现阶段基于火法/湿法冶金的传统回收策略,存在大量能源消耗、有毒试剂投入、有害物质生成、价值材料流失、温室气体排放等诸多弊端,亟待开发环境友好、效益优良的可持续资源再利用技术。本文以退役动力型锂电正极材料磷酸铁锂（LiFePO4,LFP）作为研究对象,精准抓住其性能衰退的关键症结,以再锂化直接再生策略作为核心修复手段,辅以先进碳材料的复合或包覆作为优化改性手段,以实现性能恢复最优化、资源利用率最大化、能耗排放量最小化为主要目标,设计提出了两种基于直接再生策略的创新方法,并分析了 LFP再生材料结构形貌与电化学性能的关系,从而,为LFP正极材料高值资源化再利用提供可行方案,具体研究工作如下:研究了退役LFP电池放电拆解、正极材料剥离回收的有效处理方法并分析其性能衰减成因。研究发现,通过10%浓度盐溶液对退役LFP电池进行32 h放电可以在投料/用时/外壳侵蚀程度最小情况下保证较为理想的放电效率;通过探索多种溶解法和热处理法对LFP涂层与集流体之间的分离效果及其LFP材料化学结构的影响,发现超声/热辅助促进液相穴蚀和分子热运动,是最为有效的剥离方法;借助XRD和ICP对关键组分、晶相分析测定,明确退役LFP的性能衰减来自锂损失而非结构缺陷。开展了微波水热还原定向修复LFP锂损失缺陷的实验研究,借助先进微波工艺,实现了“微波-材料”交互作用及其特色热效应在直接再生策略中的高效应用,打破常规水热“高温高压”和长时间反应引起颗粒团聚、性能下降的弊端。微波水热再锂化在150℃下快速（1h）修复了锂损失缺陷,与退役LFP相比,再生的rLFP材料具有良好的形貌,0.1C充放电循环恢复到150.5 mAh g-1的容量。开展了微波水热正极再锂化协同负极转化石墨烯重构再生LFP/MWrGO复合材料的研究。充分挖掘负极退役石墨的潜在价值,利用改良Hummer法和微波快速还原剥离法的有效结合,实现低价值退役石墨到高性能微波还原石墨烯（MWrGO）的升值制备;通过PDDA调控改性石墨烯表面电荷,协同微波水热再锂化LFP修复过程,实现两者“静电自组装”并重构全新LFP/MWrGO正极材料。相比未掺杂的rLFP材料,rLFP/MWrGO复合材料显示了更好的电化学性能,特别在掺杂量为5%时,在半电池0.2C循环中表现出161.4 mAh g-1的优异容量和长的循环寿命（100次循环容量保持率为94.9%）。此外,进一步对微波水热再锂化机理解析和协同再生策略的经济效益与环境影响进行分析。基于理想实验条件的平衡经济估算显示出包括高价值副产物在内的多重经济效益和较大的工业应用前景,且实现正负极退役材料的同步利用有利于最大化资源回收率,扭转目前“高投入、低回报”的窘境。开展了两步法修复再生协同原位氮掺杂碳包覆改性重构LFP@3dC-N复合正极材料的实验研究。该研究特别针对锂离子和电子传输通道进行优化,通过“低温水溶液”再锂化法和“盐模板”原位碳化法的结合,实现退役LFP锂损失缺陷定向修复的同时构筑三维互连的多孔掺氮导电碳网结构。探究了葡萄糖作为还原剂和包覆碳源的双重角色作用,以及孔隙结构和氮掺杂对电化学性能恢复的影响。通过与常规固相还原补锂和水热补锂比较,该策略有效解决了固相中补锂不均匀、水热中颗粒团聚、碳包覆不良等问题。电化学测试结果表明,在适当补充葡萄糖/尿素（20wt.%）的情况下,LFP@3dC-N材料表现出优异的电化学性能,重组电池在0.1C和1C的电流下分别实现了高达169.74和141.79 mAh g-1的平均可逆锂容量。在1C循环200次后,可逆容量仍保持在143.78 mAh g-1水平,保持率超过95.7%。当电流增加到5C时,可逆容量维持在107.18 mAh g-1水平。综上可知,本文设计的两种直接再生策略分别在补锂修复效果、能效与收益优化、正负极综合利用、碳包覆改性、离子传输通道的调控等诸多方面显示出独特优势,在锂离子电池回收端可持续发展战略层面具有广阔的发展前景。