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热电材料是一种利用固体中载流子和声子的输运及其相互作用,实现热能和电能直接相互转换的功能材料。利用热电材料制备的温差发电和制冷器件具有无噪声、无污染、可靠性高等优点,拥有广泛的应用前景。环境友好型Mg2Si基合金是具有潜在高性能的中温热电材料,与目前中温区已经实用化的PbTe系热电材料相比,具有明显的性能及成本优势,近年来受到了国内研究学者的广泛关注。但由于Mg2Si基合金中的Mg元素化学性质活泼,饱和蒸汽压高,在制备过程中存在极易氧化和挥发的问题,所以Mg2Si基合金的制备技术及其性能提高一直是有待解决的难题。本文采用熔炼结合放电等离子烧结(SPS)技术成功制备出了(Mg2Si1-xSbx)04-(Mg2Sn)0.6(0≤x≤0.0625)和(Mg2Si1-xSbx)0.5-(Mg2Sn)0.5(0≤x≤0.05)两个系列的固溶体合金,并系统研究了其微观结构及热电性能。 实验结果表明,采用熔炼结合SPS技术能够成功制备出(Mg2Si1-xSbx)0.04-(Mg2Sn)0.6(0≤x≤0.0625)系列固溶体合金。其XRD图谱表明各样品均为Mg2Si和Mg2Sn的固溶体。(Mg2Si1-xSbx)0.4-(Mg2Sn)0.6系列合金呈n型电输运特性;热电性能与掺杂元素Sb的含量密切相关,当Sb掺杂量x≤0.025时,样品的电输运呈现出半导体特性,当Sb掺杂量x>0.025时,样品电输运呈现金属特性。Seebeck系数的绝对值随着Sb掺杂量的增加先减小后增大;Sb的掺杂显著提高了样品的功率因子,且明显降低样品的晶格热导率。在(Mg2Si1-xSbx)0.4-(Mg2Sn)0.6系列合金中,当Sb掺杂量x=0.05时,(Mg2Si0.95Sb0.05)0.4-(Mg2Sn)0.6具有最大的ZT值,并在773K附近取得最大值约为1.22。 同样采用熔炼结合SPS技术成功制备出了(Mg2Si1-xSbx)0.5-(Mg2Sn)0.5(O≤x≤0.05)系列固溶体合金。其XRD图谱也表明各样品均为单相固溶体,而从背散射电子衍射分析可以发现固溶体相为富Mg2Si相和富Mg2Sn相固溶体共存。(Mg2Si1-xSbx)0.5-(Mg2Sn)0.5系列合金呈现n型电输运特性,掺杂Sb元素后样品的电阻率和热导率明显降低,中温区Seebeck系数的绝对值增大;当Sb掺杂量x=0.05时,(Mg2Si0.95Sb0.05)0.5-(Mg2Sn)0.5具有最大的ZT值,并在723K附近取得最大值约为0.52。