【摘 要】
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由于电动汽车（EVS）和混合电动汽车（HEV）的快速发展,对锂离子电池（LIBs）的能量密度也提出了更高的要求。硅的理论容量高达4200m Ah·g-1,是传统石墨的10倍左右。然而,硅基负极较差的电导率、在充放电过程中产生巨大的体积膨胀（≈400%）,以及在活性材料与电解液的接触面形成具有相当厚度的固体电解质界面层（SEI层）,这些问题都给硅基负极的实际应用带来巨大的挑战。对硅基材料自身的改性不
【基金项目】
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广西自然科学基金（No.2021GXNSFAA220115）； 国家自然科学基金（No.51864005）；
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由于电动汽车（EVS）和混合电动汽车（HEV）的快速发展,对锂离子电池（LIBs）的能量密度也提出了更高的要求。硅的理论容量高达4200m Ah·g-1,是传统石墨的10倍左右。然而,硅基负极较差的电导率、在充放电过程中产生巨大的体积膨胀（≈400%）,以及在活性材料与电解液的接触面形成具有相当厚度的固体电解质界面层（SEI层）,这些问题都给硅基负极的实际应用带来巨大的挑战。对硅基材料自身的改性不仅增加了材料制备步骤和成本而且提出的制备工艺难以适应工业上大批量的生产。除了优化硅基材料本身之外,从电极极片的另一成分粘结剂的角度出发也可以优化电极性能。聚合物粘结剂的先进设计在确保硅基负极的稳定循环方面起着至关重要的作用。从生产的角度看,开发高性能粘结剂是最简单易行且高效环保的方法。β-环糊精（β-CD）的稳定性好、价格低廉、安全环保,且分子结构具有多个羟基与硅相互作用较强。有研究表明β-CD能有效稳定硅基负极的SEI层,它作为电极的替代粘结剂引起了越来越多的兴趣。但是β-CD单体也存在粘附性能较差、在分散介质中溶解度不高的缺点。研究人员通常将β-CD与交联剂交联或与其他粘性材料共混来克服这些不足。基于以上策略,在交联环糊精粘结剂方面开展了以下研究:（1）以来源广泛的羧甲基纤维素（CMC）和β-CD为原料,设计了一种具有渔网结构的三维粘结剂。分子结构表征、机械性能和电化学性能测试结果表明,β-CD-CMC继承了CMC的粘附能力和β-CD稳定SEI层的能力,且粘结剂具有的三维结构能够从不同方向缓解锂离子嵌入/脱出过程中的应力变化。Si/β-CD-CMC电极即使在0.5 C的大电流下循环200次,仍然可以保持1702 m Ah·g-1的可逆容量,显著地高于Si/β-CD和Si/CMC电极。（2）从简化电极制备流程的角度出发,将柠檬酸（CA）与β-CD在极片制作过程中原位交联,获得硅基Si/β-CD-CA集成电极。该电极不仅制备方法简单,且在一定程度上防止了硅颗粒因应力从铜箔上脱落,避免了裂纹的产生。Si/β-CD-CA最优电极在0.5 C的大电流下循环200次之后依然能保持1696 m Ah·g-1的高比容量。（3）从分子结构设计的角度对Si/β-CD-CA集成电极进行了优化。通过将β-CD羰基化改性为c-β-CD,不仅提高了β-CD的溶解性,促进了交联酯化反应,并且引入的羧基能够与硅表面的官能团形成类脂键,增强了集成电极抗应力变化的能力,在0.5 C的大电流下循环200次之后依然能保持1914 m Ah·g-1的高比容量。SEM测试结果表明,使用上述交联粘结剂,不仅能够减少极片表面的裂纹,阻止活性物质的脱落,同时有效的缓解了SEI膜的生成。
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