锂离子电池正极材料LiNi0.5Mn1.5O4的制备与改性研究

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因具有高比容量和高能量密度等优点,锂离子电池已经广泛应用于便携式电子设备、电动汽车和大规模储能装置等领域。对电池高能量密度的日益增长需求使得人们愈加关注于研究比能量大的正极材料。在诸多正极材料中,具有3D锂离子扩散骨架的镍锰酸锂氧化物LiNi0.5Mn1.5O4具有相对较高的工作电压(~4.8 Vs Li/Li+)和较高比能量(650Wh/kg)。然而,LiNi0.5Mn1.5O4也存在倍率性能较差、循环性能不良差的不足之处,本文拟通过表面修饰改善LiNi0.5Mn1.5O4的电化学性能,主工作内容要分为两个部分:首先,利用溶胶-凝胶法在LiNio.5Mn1.5O4表面修饰PbPd02零带隙氧化物。采用X-射线衍射、扫描电子显微镜、拉曼光谱仪和电子能谱等测试技术,对复合正极材料的结构与表面形貌等进行细致表征。利用充放电性能测试、交流阻抗和循环伏安方法研究了表面修饰PbPdO2对LiNi0.5Mn1.5O4电化学性能的影响。结果表明,表面修饰PbPdO2显著改善了 LiNi0.5Mn1.5O4样品的倍率性能及循环稳定性。电化学性能分析和开尔文探针力显微镜表明,电化学性能的增强主要归因于表面修饰PbPdO2降低了 LiNi0.5Mn1.504样品极化现象和界面迁移电阻,并增强了电荷的转移能力。其次,利用静电相互作用成功地对LiNio.5Mn1.5O4正极材料表面进行硫化,研究结果表明,表面硫化的LiNi0.5Mn1.5O4表现出更好的倍率性能、循环稳定性和热稳定性。用2C电流充放电2500次后,表面硫化的LiNi0.5Mn1.5O4样品的放电容量仍能保持93.4mAhg-1,容量保持率达到74.9%。然而,LiNi0.5Mn1.5O4样品2C电流充放电1800次后容量保持率仅为45.3%。电化学性能测试与开尔文探针力显微镜测试表明,电化学性能和热稳定性的增强主要归因于表面表面硫化层有效抑制了电解液中HF对活性材料的腐蚀、降低了材料的功函数并促进了锂离子的扩散动力学。
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