论文部分内容阅读
有机电化学晶体管(OECTs)是近三十年发展起来的一种有机薄膜晶体管。自从1984年Wrighton等首次对OECTs进行报道后,OECTs的研究及其应用获得了广泛关注,尤其是在生物传感方面,如将其应用于葡萄糖传感器、尿素传感器、DNA传感器等。本文制备了基于聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)有机聚合物半导体和丝网印刷碳浆电极的OECTs;以玻碳、丝网印刷碳电极或其修饰电极作为OECTs门电极,展开肿瘤细胞的传感研究。主要工作如下:1.利用3-氨基苯硼酸(3-ABA)电聚合反应将硼酸基团固定在门电极(玻碳电极)表面。一定的p H条件下,硼酸基团与唾液酸(SA)上的邻二羟基的相互反应具有选择性,此种作用改变了门电极界面与电解质溶液界面的电位差,导致OECTs的通道电流(IDS)改变,以此实现对SA的检测。同理,用此方法可以检测细胞膜表面富含SA基团的肿瘤细胞(以HeLa细胞为实验模板)。实验结果表明:该方法对游离SA的检测线性范围为0.1 mM~2 mM,R2=0.9938,检测下限为8μM;对HeLa细胞的检测线性范围为5×104~5×105 cells mL-1,R2=0.9951。2.N-Formyl-Met-Leu-Phe(fMLP)是一种强效嗜中性粒细胞趋化肽,它可以诱导吞噬细胞代谢爆发,呼吸速率增加,从而产生过氧化氢。基于多壁碳纳米管(MWCNTs)的大比表面积和铂纳米粒子(Pt NPs)对过氧化氢的高效催化作用,我们制备了Pt NPs/MWCNTs/GC电极,并将其用作OECTs的门电极。fMLP诱导细胞(实验以MCF7细胞为模板)产生的过氧化氢在门电极催化氧化产生法拉第电流,改变门电极界面与电介液界面的电位差,对OECTs的IDS进行调节,产生响应电流(|ΔIDS|)。有机电化学晶体管的归一化电流(NCR=|ΔIDS/I0|)与过氧化氢浓度的对数之间存在线性关系,线性范围为0.2μM~0.1 mM,R2=0.9955,检测下限达到0.1μM。该方法对MCF7细胞和HUVEC细胞(细胞浓度均为1×104 cells mL-1)的NCR响应值分别为0.075和0.032。3.用玻碳电极、金电极、铂电极等圆盘作为门电极的OECTs的结构所占空间较大,不利于实际应用。所以,我们利用丝网印刷技术制备了碳浆门电极,有效地减小了OECTs的空间结构,使OECTs更适合实际应用。实验结果表明:裸的碳浆门电极的输出性能(Output performance)和传输性能(Transfer performance)都不能满足使用要求,所以,我们在裸的碳浆门电极上修饰上MWCNTs和Pt NPs纳米粒子。发现修饰后的碳浆门电极的输出性能和传输性能得到很大的改善,并且可以实现对过氧化氢的检测,线性范围为0.5μM~0.1 mM,R2=0.9757;检测下限为0.2μM。对MCF7细胞(细胞浓度都为2×104cells mL-1)的NCR响应值为0.030。