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随着电动汽车和电子移动设备的迅猛发展,电子市场对储能系统的化学电源性能提出了更高的要求,尤其是更高容量和能量密度的下一代电池。为了实现现代电池的比能量密度的巨大突破,需要开发高存储容量的新型电极材料。在过去的几年中,已经对开发这种高容量电极材料进行了广泛的研究。在具有高能量存储的下一代电池系统中,锂硫(Li-S)电池被认为非常具有吸引力和潜力。硫元素具有1673 mAh/g的高理论容量和2600 Wh/kg的能量密度。这些远远高于锂离子电池中的常规正极材料(容量为250 mAh/g和能量密度为400 Wh/kg)。此外,硫还具有许多其他有利特性,包括储量广,低毒性,环境友好和低成本。但是,活性物质的低导电性,体积膨胀,较强的穿梭效应及负极锂枝晶的生长等系列问题都在严重影响了电池的充放电效率,降低电池性能,阻碍其商业化进程。本论文针对锂硫电池的夹层进行改性和结构优化,从而改善其性能。利用真空抽滤等传统工艺将多壁碳纳米管(MWCNTs)或者三维碳材料和各类纤维素混合制成三维多孔碳纤维纸,以其为基质载体,涂覆三(2-羧乙基)膦(TCEP),或者打开多壁碳纳米管两端口,添加羟基官能团,以此作为三维多孔碳纳米管夹层,置于正负极之间以提高对多硫化物的捕获率,降低其失活率,增强电化学性能制备高性能锂硫电池。三维多孔多壁碳纳米管夹层因其特有的3D多孔结构,大的比表面积可以显着提高多硫化物的捕获率,被捕获后的失效硫离子被再次反应利用,实现正极硫的高利用率。三维多孔碳纳米管夹层高性能锂硫电池在C/20电流密度下,初始放电容量达到1367 mAh/g,显示出硫的高效使用率81.6%;在1 C电流密度下循环300周后,仍然保持可逆比容量694.5 mAh/g,占首次比容量的84%,且库伦效率仍然保持在97.4%,显示出良好的倍率和循环性能。三(2-羧乙基)膦碳纳米管夹层结构可以吸附高阶多硫化物,再利用其亲磷酯剪切还原二硫键,降低了活性物质硫的失活率,从而延长锂硫电池的使用寿命。在C/1电流密度冲击下,S-TCEP-AP锂硫电池的初始放电容量达到1544 mAh/g。在1C下循环400次后,可逆比容量仍维持在609 mAh/g,展现出超低衰减率0.029%。该结构对电池的倍率和循环性能起到了显著的作用。羟基化碳纳米管纤维素夹层结构利用羟基化碳纳米管(MWCNTs-OH)产生的亲水性羟基官能团对多硫化物进行捕获,减少其在电解液中的扩散率,抑制穿梭效应的产生,从而对锂硫电池的容量和循环性能进行改良。在C/10的电流密度充放电,MWCNTs-OH夹层结构锂硫电池容量为1532 mAh/g,活性物质的利用率达到91.5%。即使在大倍率1C下稳定循环500周,依然维持可逆容量516mAh/g,每周超低的衰减率(0.028%)显示出极佳的倍率性。