智能响应型水凝胶是一种典型的智能软材料。它可以被认为是处于富水环境中的亲水聚合物三维高分子网络结构与水分子相互结合形成的稳定体系。当智能响应型水凝胶处于耦合多物理场环境中时,化学场、温度场等外界场变量的刺激可引起这种材料的大变形行为;另一方面,力学载荷的作用会对水凝胶内部物理场产生影响。智能水凝胶的这种多物理场耦合行为是水凝胶智能性的一种典型体现方式,也是水凝胶在生物医药、柔性电子、智能结构等领域应用的基础。本文着眼于智能水凝胶在热-化-力学耦合场中的大变形响应行为,推导了混合形式的水凝胶化学-力学耦合自由能;针对水凝胶器件在大变形过程中发生的相变、屈曲等现象进行了研究;设计并制备了具有智能响应性的水凝胶超材料。本文的主要研究内容如下。(1)建立了一种考虑水凝胶网络结构以及网络链段在变形过程中统计力学性质演变的静态平衡模型。针对聚电解质水凝胶,统筹考虑构成水凝胶的三维高分子网络的微观结构以及滑动链段的缠结效应对水凝胶宏观化学-力学耦合性能的影响,以及水凝胶在发生超大变形过程中凝胶高分子网络链段高斯性的转变,构造了新的自由能密度函数,建立了聚电解质温敏水凝胶的静态平衡模型。采用解析方法分析了微结构参数对水凝胶溶胀行为的影响规律。计算结果表明,网络链段的微观结构对聚电解质水凝胶的宏观力学行为有重要影响。(2)开发了智能水凝胶材料与器件化学-力学耦合非均匀超大变形分析的数值计算方法。在得到水凝胶自由能的基础上,基于ABAQUS有限元软件平台,利用用户程序将自由能嵌入到软件中,开发了相应的智能水凝胶化学-力学耦合超大变形数值计算方法。通过开发的数值方法,模拟了几种智能水凝胶结构与器件在化学-力学耦合场中的非均匀大变形行为。(3)推导得到了温敏水凝胶相变温度区间的解析解,以此为基础,开发了求解水凝胶精确相变温度的计算程序。针对温敏水凝胶,利用本文推导的智能水凝胶化学-力学耦合自由能函数,通过解析法求解了水凝胶的相变温度区间。针对特定温敏凝胶,通过与传统实验方法测量得到的相变温度进行对比,证明了所得解的正确性。通过将水凝胶相变过程中的稳态与自由能建立联系,利用编程手段,计算了水凝胶的精确相变温度,探讨了凝胶微结构参数对相变温度的影响。在有限元平台模拟了水凝胶相变过程中的双稳态现象。(4)研究了不同形式的智能水凝胶薄膜结构的屈曲失稳问题。首先,求解得到了典型水凝胶/弹性基体结构在化学-力学耦合场中发生无脱层表面屈曲临界条件的解析解,探讨了水凝胶微观结构对于宏观屈曲现象的影响。之后利用数值方法,对二维/三维水凝胶薄膜结构发生屈曲的模态进行了模拟,讨论了结构参数与材料参数对于屈曲的形貌的影响。最后,利用有限元模拟的方法模拟了带孔水凝胶薄膜发生屈曲时产生的分叉现象。(5)将水凝胶智能响应性与4D打印手性超材料的变形机理相结合,设计并制备了具有负溶胀效应的超材料;利用实验与数值方法对其变形行为进行了研究。这种超材料利用4D打印复合结构的变形特性,将水凝胶的溶胀变形转化为柔性韧带的弯曲变形,从而使超材料的整体体积减小。通过外部溶液化学信号激励,超材料可以获得大的、可调节的有效负溶胀行为,并具有理想的各向同性特征。基于实验数据和有限元模型,通过调整材料参数和结构参数,可以实现超材料的功能定制,以产生理想的负溶胀变形。本文工作有助于理解和解释智能响应型水凝胶在耦合场中发生大变形的机理,预测智能水凝胶结构的耦合变形行为,指导智能水凝胶的制备和应用。所发展的数值仿真平台对具有复杂结构的智能柔性器件和装置的设计及优化也具有重要的应用价值。