【摘 要】
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抗生素废水呈现有机物浓度高、难降解和生物毒性大等特点,其广泛地存在于水体当中,对人类和动植物乃至整个生态系统带来了巨大的危害。传统的生物法难以处理,而且抗生素也会对传统的生物处理系统也会造成一定的扰乱。目前,针对抗生素废水处理的方法多种多样,其中,吸附和催化协同去除水中抗生素染污已成为新趋势。废水中抗生素通过吸附作用积累在催化剂表面,然后通过光催化过程原位降解。该方法既解决了吸附法中吸附饱和问题,
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抗生素废水呈现有机物浓度高、难降解和生物毒性大等特点,其广泛地存在于水体当中,对人类和动植物乃至整个生态系统带来了巨大的危害。传统的生物法难以处理,而且抗生素也会对传统的生物处理系统也会造成一定的扰乱。目前,针对抗生素废水处理的方法多种多样,其中,吸附和催化协同去除水中抗生素染污已成为新趋势。废水中抗生素通过吸附作用积累在催化剂表面,然后通过光催化过程原位降解。该方法既解决了吸附法中吸附饱和问题,又解决了光催化降解的分离问题,“吸附-催化”联合技术有望实现水体抗生素的有效去除。本文筛选出光催化效果优异的钴铝双金属氧化物(CoAl-LDO),通过调控材料合成参数,结合X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电镜(SEM)和表面分析仪(BET)分析等,探究其合成及影响控制机制,确定出结构和性能最佳CoAl-LDO制备条件。进一步选取盐酸金霉素(CTC·HCl)作为水体抗生素代表,采用静态批量吸附实验和光降解实验系统考察了体系p H、吸附剂投加量、溶液初始浓度、反应温度和反应时间等因素对3S-LDO“吸附-催化”盐酸金霉素的效果。同时,借助吸附动力学模型、吸附等温模型、热力学模型、屏蔽实验并结合XRD、SEM固相微观结构、形貌分析及自由基捕获实验和超氧自由基(ESR)的分析,揭示3S-LDO对盐酸金霉素的去除机理。具体研究结果如下:(1)本文采用共沉淀法制备钴铝层状双金属氢氧化物(CoAl-LDH),采用一步煅烧法制备不同煅烧温度和不同金属比例的钴铝层状双金属氧化物(CoAl-LDO)以盐酸金霉素为降解目标污染物,筛选出了吸附-催化效果较好的CoAl-LDO,用于后续实验的分析。(2)对400-Co2Al1-LDO吸附盐酸金霉素的行为进行研究,400-Co2Al1-LDO对盐酸金霉素的去除过程符合S等温吸附模型和准二级动力学模型,表明其对盐酸金霉素的吸附过程主要以化学吸附为主,吸附机理主要是依靠与LDO中金属氧键发生络合作用。(3)对光催化降解盐酸金霉素最佳条件以及影响因素进行了探究,包括光催化剂投加量、p H、初始浓度以及阴离子的影响,实验结果表明:最佳的光催化剂投加量为0.5 g/L、盐酸金霉素降解的最佳p H为5。在阴离子中,Cl-和NO3-对反应几乎没有影响,PO43-对光催化反应显示一定程度的抑制作用。(4)对400-Co2Al1-LDO的光催化机理进行研究,通过自由基捕获实验和ESR结果表明:超氧自由基(·O2-)、羟基自由基(·OH)和空穴(h+)在TC降解中均起重要作用。
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