纤维素基复合物和改性氧化石墨烯在水污染处理领域的应用

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在工业发展的过程中,水资源污染日益严重。水资源污染来源于许多方面,如稀土资源大量开采,海上货轮出现的泄油事件以及生产生活中产生了大量含油废水,都会对水质造成污染,威胁生物健康。因此解决水资源污染尤为重要。为了处理废水中的稀土离子污染物,本文以吸附法处理稀土离子污染物,研究吸附剂对稀土离子污染物的去除效果。为了实现含油废水的净化,本文利用膜分离法实现含油废水的分离,从而达到处理水污染的目的。本文以稀土离子污染物中含量较大的Ce(Ⅲ)为目标离子。以氧化石墨烯(GO)为基材,通过接枝丙烯酸(AA)单体,对GO进行功能化改性,制备出对Ce(Ⅲ)具有良好吸附性能的吸附材料(GO-g-PAA)。同时采用傅立叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)等表征GO-g-PAA的结构、形貌、热稳定性等特征。系统研究吸附时间、溶液p H值、吸附剂用量和Na Cl浓度等对Ce(Ⅲ)吸附行为的影响和吸附机理。结果表明,GO-g-PAA用于吸附Ce(Ⅲ)时在100 min达到吸附平衡,吸附过程符合准二级吸附动力学模型和Langmuir等温吸附模型,是典型的化学吸附过程和单分子层吸附。Ce(Ⅲ)在GO-g-PAA上吸附的理论最大吸附量为251.9 mg·g-1。通过X射线光电子能谱(XPS)谱图表征吸附后和脱附后样品证实GO-g-PAA吸附Ce(Ⅲ)时属于阳离子交换机理。此外,GO-g-PAA在p H=1时对Ce(Ⅲ)的吸附量仍可达到101.9mg·g-1,说明该吸附剂可在强酸性的极端条件下使用。因此,GO-g-PAA在除去废水中的稀土离子污染物方面具有较好的应用潜力。另一方面,纤维素作为丰富的可再生资源,在处理含油废水方面具有无二次污染、环保等优势。本文以微晶纤维素(MCC)为基材,引入2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸(AMPS)单体,制备出接枝共聚物(Cellulose-g-PAMPS)。再通过涂覆的方法,将Cellulose-g-PAMPS涂覆在不锈钢金属网表面上,制备出Cellulose-g-PAMPS金属基网膜。结果表明,当接枝反应时间为4 h时接枝率为220%,将该接枝率的Cellulose-g-PAMPS涂覆在金属基网膜上制备出的Cellulose-g-PAMPS金属基网膜具有最大的水下油接触角,可达到154°,该膜呈现出水下超疏油性,以正己烷为例,油水分离效率达到98%,通量达到15000 L·m-2·h-1。同时在30 wt%Na Cl环境下仍保持水下疏油性。为了达到更好的处理含油废水效果,本文还将Cellulose-g-PAMPS与不同质量的二氧化硅(Si O2)进行复合后再涂覆在金属基网膜上,制备出复合金属基网膜(Cellulose-g-PAMPS/Si O2)。文中通过FTIR、TGA、SEM等表征Cellulose-g-PAMPS、Cellulose-g-PAMPS/Si O2的结构、形貌和热稳定性等特征。结果表明,复合材料内的Si O2延缓了纤维素大分子的降解,提高了热稳定性。原本表面趋于光滑的Cellulose-g-PAMPS金属基网膜变粗糙,更有利于油水分离。通过将Cellulose-g-PAMPS与不同质量的Si O2复合并测其复合金属基网膜的水下油接触角和滚动角,发现Si O2质量为80 mg时,Cellulose-g-PAMPS/Si O2金属基网膜最大水下油接触角为164°,滚动角为1.3°。该膜在油水分离性能测试中,油水分离效率高达98%以上,通量为25000 L·m-2·h-1。此外,在不同浓度Na Cl溶液和p H条件下,该膜的分离效率保持在98%左右,对分离效率影响不大。本文制备的Cellulose-g-PAMPS/Si O2金属基网膜可以从真空泵油、正己烷、石油醚和正十二烷等不同油水混合物中成功分离出水和油,说明本文制备的油水分离材料在处理含油废水领域具有一定应用潜力。
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