自然界中存在着一些结构相近的分子，特别是一些结构相近的同分异构体分子。这些分子虽有着相近的结构，但是其化学、物理性质可能会有较大的差异，因而需要对它们进行有效的鉴别。使用整形飞秒脉冲和飞行时间质谱仪方法，这种鉴别遇到了困难。因为不同的同分异构体产生的质谱几乎完全相同，混合气体在激光的作用下的质谱完全重叠，没有办法用自学习的方法去寻找一个能够使两种同分异构体产生不同形状质谱（从而达到鉴别的目的）的脉冲序列。 针对上述问题，本文提出并建立了使用两个飞行时间质谱仪的双质谱整形飞秒脉冲遗传算法（GA）优化方案。系统使用了两个直线式的飞行时间质谱仪，将一路整形脉冲分为两路，同时作用于质谱仪内的不同分子，从而可以通过GA增大两个质谱的差异。在双质谱仪设计和搭建方面，本文充分考虑了各种因素，以保证系统的合理性和实验结果的正确性。包括：尽量保证两路激光的光程接近，通过优化倍频信号、多光子脉冲内干涉位相扫描等方法，保证在两个质谱仪入口处的光，在不施加位相的情况下均为变换极限脉冲；仔细调节两路光脉冲能量，保证作用在两个质谱仪样品上的光强相同；由于原有的一路光需要分为两路，为了保证作用在分子上的光强足够强，采用了先整形再放大的方案；针对双质谱系统设计GA优化程序，从两个质谱仪（两个示波器）采集数据并进行比对，控制示波器同时开始采集，并在两者均完成采集后再从示波器取得数据，以节省时间和保证作用在两个质谱仪上的脉冲形状、能量完全相同；保证两个质谱仪采集数据过程中所使用的平均次数、平均时间均相同。本文建立的双质谱优化方案，不但可以对结构相近的同分异构体进行鉴别，还可以用于实现同时对两个不同分子体系（不是同分异构体）质谱峰的优化，以增加两个分子质谱峰的差别，或者优化两个分子体系不同的碎片产率。本方案还能大大提高某些在一个质谱上需要重复性改变实验参量的实验的效率，并且避免参量改变过程中其他实验条件的改变造成的影响。 作为对以上建立的双质谱优化系统可行性的验证，本文选择了几种分子质谱中不同类型产物的比值进行优化。它们是：同分异构体分子的母体离子与母体离子间比值，即母体电离过程的优化；一个同分异构体分子的碎片离子与另一个分子的母体离子间的比值优化；两个同分异构体碎片离子产物之间比值的优化；非同分异构体分子间产物比值的优化。在双质谱仪系统上成功实现了对一系列不同分子电离解离产物的相对比值优化：通过16代优化将环氧丙烷与丙酮母体离子产额之比由0.041提高到了0.053；通过20代优化将环氧丙烷与丙醛母体离子产额之比由0.17提高到0.26；通过18代优化将环氧丙烷碎片离子m/z=29与丙酮母体离子产额之比由0.08提高到0.12；通过20代优化将环氧丙烷碎片离子m/z=43与丙醛母体离子产额之比由0.04提高到0.12；通过27代优化将丙酮碎片离子m/z=43与丙醛母体离子产额之比由0.003提高到0.005；通过15代优化将丙酮碎片离子m/z=43与丙醛碎片离子m/z=27产额之比由0.17提高到0.34；通过18代优化将丙酮碎片离子m/z=43与环戊酮碎片离子m/z=15产额之比由0.7提高到1.3；通过13代优化将丙酮碎片离子m/z=15与环戊酮碎片离子m/z=15产额之比由0.19提高到0.40。 本文初步完成了双质谱GA优化系统的设计和建立，并对其可行性进行了充分的实验验证。预期该系统将在以后的研究工作中发挥重要作用。该系统还有很多可改进的地方，例如通过优化GA程序和使用采集效率更高的设备以进一步提高实验效率，优化光路以尽可能让两路光的光程相等，等等。