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具有室温铁磁性的GaMnN稀磁半导体是自旋电子学领域中的一种重要材料,也是在GaN基材料和器件中实现基于自旋和电荷双重属性的量子调控的理想体系之一。探索和研究GaMnN稀磁半导体材料的各种物理性质,实现基于自旋和电荷的双重调控,将有希望构造各种具有新奇效应的自旋发光二极管和自旋场效应晶体管等自旋电子学器件。
GaMnN材料中最核心的研究课题是室温铁磁性的产生机制,对此国际上仍然缺乏统一的认识,深入探讨这一物理机制对于自旋基器件的开发和应用都具有重大的指导意义。而该问题的解决首先依赖于能否选择一种合适的制备方法以及能否对该材料的微结构和电子结构以及磁学性质进行深入的分析和理解。本论文对MOCVD生长的GaMnN稀磁半导体材料开展了系统的研究工作,所获得的创新性成果如下:
1.在国内首次采用MOCVD方法成功制备了高质量的GaMnN稀磁半导体材料,解决了过渡金属Mn在GaN薄膜材料中掺杂困难的关键技术问题。通过选择合适的有机金属Mn源即(MCp)2Mn以及不断地优化生长条件,可以得到掺杂浓度可控的具有室温铁磁性的GaMnN稀磁半导体材料,铁磁居里温度高于385K。
2.利用同步辐射X射线吸收精细结构谱(XAFS)以及X射线吸收谱(XAS)相结合的方法研究了GaMnN材料的微结构和电子结构性质,结果表明在GaMnN材料中大部分Mn原子替代了Ga原子位置,未发现二次相的存在。发现了Mn在GaN薄膜材料中的电子结构受到具体生长条件的影响,表现为Mn2+和Mn3+共存,二者可以相互转换,其能级接近GaN禁带中问位置。
3.研究了不同结构的GaMnN材料的磁学热稳定性,结果表明GaMnN材料的磁学热稳定性依赖于样品结构。通过研究单层结构的GaMnN材料,具有周期结构的GaMnN材料和在不同衬底上生长的GaMnN材料在高温热处理后磁学性质的变化,发现GaMnN材料本身电子结构的改变是导致其磁学性质的变化的主要原因,即磁学性质依赖于Mn3+和Mn2+的相对比例关系。
4.通过正电子湮灭光谱首次研究了GaMnN材料中Mn掺杂引入的空位型点缺陷。发现这种缺陷的浓度随Mn浓度的增加而增大,根据S—W参数拟合证实这种点缺陷可能为VN—MnGa。结合拉曼光谱和第一性原理计算研究了VN等点缺陷对磁学性质的影响,结果发现,GaMnN材料中的铁磁性不但与Mn的浓度有关,而且与Mn掺杂引入的点缺陷有直接关系。这些缺陷的存在将会引起反铁磁相互作用,从而导致薄膜中铁磁性的减弱,我们通过电荷转移模型对此给出了理论解释。
5.综合考虑所有的实验和计算结果,对GaMnN材料的磁性起源问题进行了较深入和系统的理论探讨。对Mn作为GaN中的深受主等电子结构特性的研究表明,Dietl等人提出的以价带空穴为媒介的平均场理论模型已不能很好地解释MOCVD生长的GaMnN材料的磁性机制。而团簇和二次相模型也无法解释基于TEM、同步辐射技术的实验结果以及不同结构GaMnN材料的磁学热稳定性行为。基于第一性原理计算的双交换机制模型似乎能较好地解释大部分的实验结果,但也显现出一定的局限性。总之,要彻底阐明GaMnN材料中室温铁磁性的产生机制还需要大量细致的实验和理论工作。