氰基桥联的低维分子基磁体的构筑和磁性研究

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由于在信息密度存储和量子计算等方面广阔的应用前景,具有双稳态属性的分子纳米磁体(SMMs和SCMs)受到了科研工作者的极大关注。然而,如何利用分子工程实现空间结构可控组装及从金属离子轨道电子方向调控磁性功能,一直是构筑分子磁体所面临的挑战。另外,分子间所产生的一定作用对构筑单分子磁体和单链磁体的影响也不容小觑。本论文以构筑零维、一维化合物为研究目的,探究构筑单元,配体及金属三者对其结构和磁学性质的影响,为低维分子磁体的研究提供了大量的实验数据。主要研究成果如下:(1)选用两种三氰建筑块([Bu4N][Fe(Tp)(CN)3]和[Bu4N][Fe(Tp*)(CN)3])和双齿螯合配体5-氨基-1,10-菲罗啉(phen-NH2),其中螯合配体有利于零维磁体的构筑,与Co、Ni和Mn离子配位,获得了四例零维簇状氰根桥联化合物1-4。通过改变金属离子可有效地调控磁耦合作用。化合物1和2表现为铁磁耦合相互作用,但并未表现出磁弛豫现象。化合物3和4则展现出反铁磁作用。(2)选用两种不同位阻的顺磁性三氰构筑单元([Bu4N][Fe(Tp)(CN)3]和[Bu4N][Fe(pzTp)(CN)3]),分别与双齿短桥联配体二(1-咪唑基)甲烷(BIM)、双齿长桥辅助配体二(1-咪唑基)丁烷(BYI)及过渡金属Co、Ni 和Mn离子进行配位,分别获得了网状化合物5和一维链状化合物6。根据制备方法的调整,通过设计再次获得了三例一维链状化合物7-9。在性质方面,金属离子和链间作用协同促使分子材料产生多样化磁学性质。测试分析表明,化合物5和6均具有亚铁磁行为。化合物7和8为链内铁磁作用,Ni离子的强各向异性和链间反铁磁作用赋予化合物8缓慢磁弛豫行为,并确定化合物8为自旋玻璃。化合物9属于链内反铁磁作用。
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