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直接甲醇燃料电池（DMFC）作为一种可将化学能直接转化为电能的电化学装置,具有能量密度高、结构简单等优点。其中,可加速其电化学反应动力学过程的Pt基催化剂,是DMFC的核心组成,但昂贵的价格及易CO中毒问题极大限制了Pt的应用与DMFC的发展。为了获得高性能催化剂,本文引入Ni,将碳纳米管（CNTs）作为载体制备PtNi催化剂。首先利用Materials Studio（MS）软件开展理论研究,明确离子液体在CNTs的界面吸附行为及PtNi催化剂对甲醇氧化路径的影响机制,以理论计算结果指导电沉积制备PtNi/CNTs催化剂。利用理论研究指导实验可以提升研究效率、缩短实验周期,金属沉积工艺具有可控性强、稳定性好等优势,制备的PtNi催化剂可以充分发挥二元材料的优势,形成Pt、Ni之间的协同效应,进而提升催化剂活性与稳定性。利用量子化学（Quantum chemical）和分子动力学（Molecular Dynamics）计算对不同比例氯化胆碱和尿素组成的离子液体在CNTs的界面吸附行为进行研究。当氯化胆碱和尿素比例为1:2时（Reline离子液体）,具有较高的EHOMO值和较小的ΔE值,倾向于将电子贡献给CNTs并形成快速吸附,也可以促进分子轨道之间的电子转移,进而提高吸附稳定性。同时,MD模拟证实了Reline离子液体在CNTs表面的界面吸附是稳定的。因此,Reline了离子液体可作为电沉积PtNi的理想溶剂。利用量子化学计算研究Pt与PtNi不同催化剂体系对甲醇氧化反应路径的影响,结果表明,Pt（111）-1,2,3Ni-4Pt催化剂除了在*CHOH+2H++H2O形成过程中需要克服较低的能垒之外,其他反应步骤均可自发进行,是较为理想的催化剂构型,可以其为目标,研究制备高性能PtNi催化剂。通过在离子液体中电沉积的方法,在涂覆CNTs的碳纸基体上制备了PtNi/CNTs催化剂。首先研究不同温度对PtNi电沉积行为的影响;探究不同电势、电流密度、时间、温度以及主盐浓度对催化剂形貌及电化学性能的影响。研究表明,随着温度的升高,Ni极化电位负移、PtNi极化电位正移。恒电势沉积时,SEM测试表明1.5 V电势下得到的PtNi催化剂分布均匀且有孔隙,随沉积时间的增加,催化剂粒径增大。温度升高促进PtNi催化剂颗粒长大,70℃时有较大的比表面积。恒电流沉积时,不同电流密度下均可制备粒径较小的PtNi催化剂,具有较好的催化性能、稳定性和抗CO中毒能力。对比以硼氢化钠还原的方法化学制备PtNi/CNTs催化剂的性能,主要通过改变主盐浓度配比来优化催化剂性能,发现Pt1Ni1/CNTs催化剂具有更好的抗CO中毒性能。同时制备了PtNi盐比为1:1时的PtNi/CNTs和PtNi催化剂,证实了Pt与Ni存在协同效应,同时发现CNTs有助于提高催化剂的活性、稳定性及抗CO类物质毒化的能力。