【摘 要】
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近年来经济快速发展,世界各国对能源的需求量也随之不断增加,促进了页岩气的勘探开发。而伴随着页岩气的开发,在开采页岩气过程中产生的压裂废水因污染物种类多、成分复杂、粘度大、处理难度大等特点受到人们的关注,一般废水处理方法难以实现处理要求,易对周边环境造成不良影响。臭氧催化氧化和Fenton氧化作为高级氧化技术,具有高效、绿色、操作方便等特点,在压裂废水处理技术研究方面备受关注。本论文分别以自制的凹凸
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近年来经济快速发展,世界各国对能源的需求量也随之不断增加,促进了页岩气的勘探开发。而伴随着页岩气的开发,在开采页岩气过程中产生的压裂废水因污染物种类多、成分复杂、粘度大、处理难度大等特点受到人们的关注,一般废水处理方法难以实现处理要求,易对周边环境造成不良影响。臭氧催化氧化和Fenton氧化作为高级氧化技术,具有高效、绿色、操作方便等特点,在压裂废水处理技术研究方面备受关注。本论文分别以自制的凹凸棒石粘土(ATP)小球和堇青石蜂窝陶瓷作为载体,采用浸渍法制备了Mn O/ATP臭氧催化氧化催化剂和Cu O-Mn O/堇青石蜂窝陶瓷非均相类Fenton催化剂。考察了制备条件对催化性能的影响,确定浸渍液Mn(NO3)2浓度为0.15mol/L时制备的0.15-Mn O/ATP臭氧催化氧化催化剂性能最好,浸渍液Cu2+与Mn2+摩尔比为1:1时制备的1-Cu O-Mn O/堇青石蜂窝陶瓷非均相类Fenton催化剂性能最好。以聚丙烯酰胺废水模拟页岩气压裂废水进行臭氧催化氧化和非均相类Fenton催化氧化处理研究,确定了两种高级氧化技术的最佳反应条件,其中臭氧催化氧化最佳反应条件是p H=7、0.15-Mn O/ATP臭氧催化氧化催化剂用量100 g/L、臭氧量为40 mg/L、反应时间60 min,在此条件下,聚丙烯酰胺降解率为77.78%,COD去除率为44.86%,粘度降低38.78%;非均相类Fenton催化氧化最佳反应条件是p H=7、1-Cu O-Mn O/堇青石蜂窝陶瓷非均相类Fenton催化剂投加量60 g/L、H2O2用量2.5 m L/L、反应时间60 min,在此条件下,聚丙烯酰胺降解率为99.67%,COD去除率为56.23%,粘度降低了41.55%,自由基捕获实验研究表明羟基自由基为非均相类Fenton催化氧化体系的主要氧化物质。通过重复性实验得出0.15-Mn O/ATP臭氧催化氧化催化剂和1-Cu O-Mn O/堇青石蜂窝陶瓷非均相类Fenton催化剂对聚丙烯酰胺的降解率分别能够维持在99%和77%以上,具有良好的稳定性,可以重复循环利用。
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