近年来,在自旋电子学领域,如何制备有实用价值的稀磁半导体材料受到科学界广泛关注。不过,更多的研究集中在过渡磁性金属掺杂三维块体方面。在二维石墨烯被发现后,类石墨烯结构的过渡金属二硫化合物格外引人注目。其独特的几何构型、宽带隙以及稳定性,既方便掺杂又利于纳米化,意味着在未来的纳米电子自旋器件领域有广阔的发展前景。尽管大量的研究工作投入到了过渡磁性金属元素掺杂,也取得了阶段性成果,但是离实际应用仍遥不可及。本工作以密度泛函理论为手段,基于前人的研究基础,以MoS2为基体材料,另辟蹊径,利用非磁性元素取代掺杂来调控MoS2的电子结构和磁性,力图揭示非磁性元素掺杂方法在MoS2基体中产生d0铁磁性的物理机制,搜寻适合制备纳米自旋电子器件的MoS2基材料。本论文的主要研究内容和主要结果如下：第一章,本章我们简单介绍了自旋电子学相关概念,磁性半导体的概念以及双极化磁性半导体的相关性质。回顾了单层二维MoS2的几何结构、电子结构与磁性。详细地追踪了MoS2基磁性材料的在近几年来的研究进展。第二章,本章我们首先回顾了固体中磁矩间的不同的磁相互作用机制,磁有序的各种理论,晶体场基本理论。温故了经典Hartree-Fock近似密切相关的一些量子力学基本概念,密度泛函理论(density functional theory, DFT)和超晶胞方法。第三章,本章基于泛函密度理论运用第一性原理计算方法,系统性地研究了非金属元素硼(B)、碳(C)、氮(N)、氧(O)、氟(F)、氯(C1)、溴(Br)、碘(I)掺杂类石墨烯结构的二硫化钼(MoS2)单层体系中的电子结构和磁性。计算表明B、C和N元素取代S掺杂MoS2中的S元素相应着p型掺杂,而卤素元素取代掺杂则是n型的掺杂。C掺杂在MoS2带隙中引入了一相当深且局域化的受主态,尚未发现自旋劈裂态。O掺杂使得MoS2的带隙明显变窄,也未发现自旋劈裂出现。在PBE计算层面上,除了C和O掺杂的体系外,其他掺杂的MoS2体系均呈现为半金属特性,且相应的都产生了一个玻尔磁子(1.0μB)的总磁矩。然而,在HSE层次的计算水准上,除了Br掺杂的体系仍保持为半金属特性外,其他体系回归为磁性半导体性质。掺杂激发的磁矩主要起源与Mo-4d轨道、掺杂元素的p轨道以及S-3p轨道。局域磁矩的形成依赖于掺杂元素周围的局域结构、Mo-4d轨道的局域性、Mo阳离子的可变价,以及掺杂元素本身部分填充的p轨道的局域性。第四章,本章基于泛函密度理论,运用第一性原理计算方法,我系统性地研究了非磁性金属元素M=(ⅠA、ⅡA和IIIA族元素)取代Mo掺杂类石墨烯结构的二硫化钼(MoS2)单层体的电子结构和磁性。计算表明ⅠA、ⅡA和ⅢA族元素取代MoS2中的Mo掺杂相应着p型掺杂。磁矩的形成依赖于MoS2的晶体场效应和Mo-4d轨道的局域性之间的相互作用。总体而言,随着掺杂元素从IA主族元素到ⅢA族元素变化,掺杂的MoS2体系展现出半金属→自旋无带隙(或窄带隙)半导体→铁磁性半导体的转变。有趣的是通过门电压实施电子或空穴的掺杂能实现掺杂的MoS2的电磁性质从铁磁性半导体到半金属性质的转变。更重要的是自旋极化方向因掺杂载流子的类型不同,是可换向的。图4.0给出了Al掺杂单层MoS2时伴随电子或空穴注入的自旋态密度。显然,电子和空穴注入都实现了半金属性质,且自旋极化方向彼此相反。第五章,本章基于泛函密度理论,运用第一性原理计算方法,我们系统性地探索了Cu掺MX2= (MoS2, MoSe2, MoTe2,和WS2)单层体系中的电子结构和磁性。计算表明一个Cu原子取代M能产生5.0或1.0μB大小的磁矩,具体依赖于晶体场劈裂相对自旋劈裂的大小。在MoTe2基质中Cu掺杂尚未发现自发极化现象。O掺杂使得MoS2的带隙明显变窄,也未发现自旋劈裂出现。在Cu双掺杂的MX2基质中Cu原子周围的局域结构扭曲削弱了总磁矩大小。对所有的双掺杂情况,最近邻Cu原子之间总是铁磁性耦合。随着Cu原子距离间隔的增加,它们之间的耦合体现出不同磁性基态：Cu掺杂的MoS2和WS2体系分别展现出反铁磁性和非铁磁性基态。在Cu掺杂的MoSe2中则出现铁磁性和亚铁磁性耦合,耦合机制可归因于双交换相互作用。在Cu掺杂的MoSe2种发现了居里温度高于室温的半金属铁磁性,这为实验上制备MoSe2基磁性材料提供了有价值的指导。图5.0给出了Cu掺杂的MoSe2和WS2体系的自旋电荷密度分布,以及在晶体场劈裂与自旋劈裂争竞作用下的自旋电子组态。