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采用浸渍法合成氨基改性金属有机骨架材料MIL-101(Cr)，并用XRD、N2吸附和脱附、FT-IR和TG等表征手段考察材料的结构和性能，测试氨基改性MIL-101(Cr)吸附剂在101.3kPa、25℃下的CO2、CH4吸附量。结果表明，氨基改性后的MIL-101(Cr)与CO2作用力显著增强，提高了CO2吸附量和CO2/CH4分离性能。 PEI/MIL-101(Cr)质量比为70的MIL-101-PEI-70吸附剂的CO2吸附量由50.55cm3/g增加到89.43cm3/g，提升76%，而CH4吸附量由10.62cm3/g下降为5.91cm3/g，降低44%，用理想吸附溶液理论预测其CH4/CO2吸附选择性由11增加到255。吸附CO2后的吸附剂可在80℃、真空下再生，脱附条件温和。