镍钼比对Ni-Mo-N催化剂结构及苯/噻吩加氢性能的影响

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为了进一步提高Ni-Mo-N催化剂在苯/噻吩加氢反应中的抗硫能力,采用氢气还原法制备了不同镍钼摩尔比的Ni-Mo-N催化剂,考察镍钼摩尔比对其晶相结构、比表面积、孔径、还原性能以及氢气吸脱附性能的影响.结果表明,氢气还原法可以制备出纯相Ni2Mo3N,适当地减小镍钼摩尔比,有利于形成晶粒尺寸较小的Ni2Mo3N,从而改变活性组分Ni2Mo3N与金属Mo的相互作用和催化剂的氢气吸脱附性能;催化剂Ni/Mo-2/4具有较小的晶粒尺寸(18.3 nm),最强的Ni2Mo3N与Mo间的相互作用和最大的高温氢气脱附量(18.24 μmol/g).将该催化剂用在0.003%噻吩存在下的苯加氢反应中发现,苯的转化率始终接近100%,并在53 h内保持很好的稳定性.“,”In order to improve the sulfur resistance of Ni-Mo-N catalyst in the hydrogenation of thiophene-containing benzene,Ni-Mo-N catalysts with different molar ratios of Ni to Mo are prepared by hydrogen reduction method.The influences of the molar ratio of Ni/Mo on the crystal phase,specific surface area,pore size,reduction performance and H2 adsorption/desorption performance are investigated.The results show that a pure phase Ni2Mo3N is prepared by means of hydrogen reduction method.The appropriately reduced molar ratio of Ni to Mo is helpful to form Ni2Mo3N with smaller grain size,which can therefore change the interaction between the active ingredient Ni2Mo3N and the metal Mo and improve the hydrogen adsorption/desorption performance of Ni2Mo3N catalyst.The Ni/Mo-2/4 catalyst exhibits smaller grain size of 18.3 nm,the most strong interaction between Ni2Mo3N and Mo,and the biggest content of hydrogen desorption (18.24 μmol · g-1) at high temperature.The conversion rates of benzene always approach about 100% when the hydrogenation of benzene with the presence of 0.003 wt.% thiophene is catalyzed over Ni/Mo-2/4.This catalyst can remain stable catalytic performance in 53 h.
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