【摘 要】
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砷污染是我国乃至世界都面临的重要环境问题,尤其是在我国的偏远农村地区,仍有部分居民直接采用未经处理的地下水或地表水作为饮用水源,严重危害了国民的健康。采用金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料通过吸附去除水中砷是目前的研究趋势之一。本研究选择反应条件温和、环保的方法,制备了MnO2@Fe-BTC和KMnO4@Fe-BTC两种铁锰复合MOFs材料,并对其去除
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砷污染是我国乃至世界都面临的重要环境问题,尤其是在我国的偏远农村地区,仍有部分居民直接采用未经处理的地下水或地表水作为饮用水源,严重危害了国民的健康。采用金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）材料通过吸附去除水中砷是目前的研究趋势之一。本研究选择反应条件温和、环保的方法,制备了MnO2@Fe-BTC和KMnO4@Fe-BTC两种铁锰复合MOFs材料,并对其去除水中砷的效能和机制进行了研究。得到的主要结论如下:采用无HF的溶剂热法,制备了具有较大比表面积（352.16 m~2/g）的MnO2@Fe-BTC;该材料对于砷吸附过程的最优铁锰比为2:1,投加量为100 mg/L,恒温振荡器转速为150 rpm,对初始浓度为2 mg/L的As（Ⅲ）和As（Ⅴ）的去除率分别为92.67%和91.84%,其吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温线模型,最大吸附容量分别为75.31 mg/g和59.65 mg/g;碱性条件以及PO4~3-的存在对吸附过程呈明显抑制;经5个循环实验后,该材料对两种砷的去除率仅有20%左右,再生性能较差。常温下通过机械合成法制备了KMnO4@Fe-BTC材料,该材料呈表面褶皱且带有不均匀孔洞分布的无定型结构,具有263.7490 m~2/g的比表面积和0.2598 cm~3/g的孔容。铁锰元素最佳摩尔比为2:1、投加量为100 mg/L,对初始浓度为2 mg/L的As（Ⅲ）和As（Ⅴ）的去除率分别为95.18%和96.43%,对As（Ⅲ）和As（Ⅴ）的最大吸附容量分别可达73.70 mg/g和84.62 mg/g。As（Ⅴ）通过表面的静电作用和内配位交换作用生成络合物进行吸附去除,对As（Ⅲ）则是通过材料中的Mn组分先将其氧化为As（Ⅴ）,再通过静电作用与配位作用进行吸附,最终达到高效去除As（Ⅲ）和As（Ⅴ）的目的。与MnO2@Fe-BTC相比,KMnO4@Fe-BTC具有去除率高、再生性能好等优点。设计了连续流吸附柱对砷的去除实验,以KMnO4@Fe-BTC作为吸附柱的填料,研究了其在不同条件下对砷吸附穿透的影响。结果表明,当吸附柱的高度为20 cm、砷溶液初始浓度为500μg/L、流速为0.5 m L/min、吸附剂投加量为50 mg、p H为7.0±0.1的条件下,动态吸附过程中的吸附穿透时间与饱和时间最长。即降低流速、增高吸附柱、加大吸附剂投量等方式可以有效延长砷的吸附穿透时间与饱和时间,使吸附剂得到更长效的利用。该研究为吸附剂的实际应用提供了理论方面的支持。
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