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随着信息、电子和电力工业的快速发展,以低成本生产具有高介电常数和低介电损耗的聚合物基复合材料成为行业关注的热点。在电气工程领域,此类聚合物基复合材料可作为介质材料用于高储能密度电容器;在微电子领域,通过选择合适的聚合物基体,可以大规模地制备具有高电容的嵌入式微电容器,从而保证集成电路的高速和安全运行。与其他聚合物相比,聚偏氟乙烯(PVDF)的电性能非常突出,同时也具有良好的耐化学腐蚀性、耐高温、压电性以及较小的机电耦合系数等优点,所以常被用作复合材料的基体,通过填料改性或共混改性等方法制备介电复合材料。本文采用三种端基极性不同的偶联剂(偶联剂端基的极性PFOES>KH550>KH570)来改性石墨微片(GNs),与PVDF复合以制备复合薄膜。对复合薄膜的结构及性能进行了表征和测试,探讨石墨微片含量及不同端基偶联剂对复合薄膜结构及性能的影响。XRD结果表明,石墨微片的引入促进了PVDF薄膜由多相共存向铁电性能优异的β相转变。宽频介电谱分析结果表明,复合薄膜的介电常数与石墨微片含量间呈正相关。在100 Hz的测试条件下,当GNs含量为3 wt%时,复合薄膜的介电常数达到138,出现明显升高。而当GNs含量为5 wt%时,复合薄膜的介电常数达到287。对于KH570、KH550和PFOES改性GNs/PVDF复合薄膜,当GNs含量为3 wt%时,复合薄膜的介电常数分别达到85、112和298,均出现明显升高。而当GNs含量为5 wt%时,复合薄膜的介电常数达到302、263和335。在10~4Hz的测试条件下,使用不同的偶联剂改性GNs/PVDF复合薄膜,GNs含量为5 wt%时,复合薄膜介电损耗由5×10~2(GNs/PVDF)分别降至0.2(KH570)、0.3(KH550)和0.9(PFOES)。使用偶联剂改性后复合薄膜的击穿场强均有提高。对比纯PVDF薄膜的击穿场强数值(20.42 k V/mm),石墨微片含量为5 wt%的复合薄膜的击穿场强分别为85.39 k V/mm(KH570)、83.59 k V/mm(KH550)和69.8 k V/mm(PFOES)。在上述电性能测试结果的基础上,通过计算得到纯PVDF储能密度为0.01965。石墨微片含量为5 wt%的复合薄膜的储能密度分别为0.10145J/cm~3(未改性),5.73246 J/cm~3(KH570),5.73246 J/cm~3(KH550),6.13691J/cm~3(PFOES)。综合对比加入改性石墨微片后复合薄膜的各项性能发现,对于复合薄膜的介电常数而言偶联剂极性越强,增强效果越好。对于复合薄膜击穿场强而言,偶联剂的极性越弱击穿场强的增强效果越好。主要原因是偶联剂端基的极性增强了PVDF的分子极化,导致复合薄膜的电性能与所使用的偶联剂极性强弱产生相对应的变化。