【摘 要】
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Bi7Ti4.5W0.5O21（BTW-BIT）共生铋层状无铅压电陶瓷材料具有高居里温度（～690oC）、良好的温度稳定性（＞600oC）和较高的剩余极化强度等优点,在铁电存储、高温压电器件等方面具有潜在的应用价值,但是其较差的压电活性(d33＜10p C/N)和较高的电导率一定程度上限制了其实际应用进程,仍需进一步研究来改善其综合电学性能。因此,本文首先研究了Nb5+离子掺杂对BTW-BIT共生
【基金项目】
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国家自然科学基金（51562014,51602135,51862016,51762024）； 江西省自然科学基金（20192BAB206008,20192BAB212002,20171BAB216012）； 江西省教育厅项目基金（GJJ180718,GJJ180739）；
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Bi7Ti4.5W0.5O21（BTW-BIT）共生铋层状无铅压电陶瓷材料具有高居里温度（～690oC）、良好的温度稳定性（＞600oC）和较高的剩余极化强度等优点,在铁电存储、高温压电器件等方面具有潜在的应用价值,但是其较差的压电活性(d33＜10p C/N)和较高的电导率一定程度上限制了其实际应用进程,仍需进一步研究来改善其综合电学性能。因此,本文首先研究了Nb5+离子掺杂对BTW-BIT共生铋层状结构陶瓷的晶体结构以及电学性能的影响,然后选用稀土离子Ce3+、La3+来部分取代A位Bi3+离子,分析其对BTW-BIT基陶瓷结构、电学性能以及高温电导机制的影响。研究内容具体如下:首先,采用传统固相法制备了Nb5+掺杂的Bi7Ti4.5-xNbxW0.5O21（BTW-BIT-x Nb,0.00≤x≤0.50）共生铋层状结构压电陶瓷,实现了压电常数与居里温度的共同提升,进而拓宽其高温应用领域。结果表明所有样品均为单一的正交相结构;XRD精修结果以及拉曼光谱分析表明Nb5+离子主要取代类钙钛矿层中的B位Ti4+离子,并加剧了样品的正交畸变程度,这也使得样品居里温度TC大幅上升,从纯组分的692℃提升至x=0.5mol的762℃;适量的Nb5+离子能够降低材料中的氧空位含量,实现其压电铁电性能的共同提高。当掺杂量为0.05mol时,其综合电学性能最佳:TC=708℃,d33=14.3p C/N,Pr=10.994μC/cm~2。其次,利用CeO2掺杂改性Bi7-xCexTi4.5W0.5O21（BTW-BIT-x Ce,0.00≤x≤0.24）铋层状压电陶瓷,研究了不同掺杂量对其结构以及各项电学性能的影响。XRD精修结果表明Ce O2掺杂使得BTW-BIT陶瓷样品的正交畸变程度减弱,伪四方畸变程度增强;适量的Ce O2掺杂能够显著降低材料中的氧空位含量,增大其高温绝缘性,进而提高其压电活性等性能。当掺杂量x=0.12mol时,此时陶瓷的压电常数取得最大值（～25.3p C/N）,同时还具有较高的居里温度（～701℃）和较低的高温电导率(σ（540℃）=2×10-6S/cm)。高分辨XPS能谱分析表明,在BTW-BIT-x Ce样品中Ce元素存在两种氧化态,分别为Ce3+3d和Ce4+3d。最后,采用固相法制备了La3+掺杂的Bi7-xLaxTi4.5W0.5O21陶瓷样品（BTW-BIT-x La,0.00≤x≤0.35）,并研究了La3+对其结构、电学性能以及高温电导特性的影响规律。所有样品均为单一的m=2.5的共生铋层状结构;La3+取代A位的Bi3+后降低了样品的晶格畸变程度,并使得其居里温度逐渐降低,从692℃下降至634℃;此外,适量的La3+掺杂能够降低BTW-BIT基陶瓷的介损值,提高其压电活性,并保持良好的温度稳定性。当掺杂量为0.21≤x≤0.35时,样品在测试温度低于500℃时,tanδ仍小于10%;当x=0.28时,其压电常数提升至15.3p C/N,且经500℃处理后仍维持在12.5p C/N。高温交流电导测试表明样品在高温下的电导载流子主要源于氧空位的电离。
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