【摘 要】
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过去几十年中,锂离子电池和超级电容器等储能器件的性能取得了巨大的提升,然而他们的安全性始终难以得到保障,特别是热失控问题。对于超级电容器来说,热积蓄如果无法及时消除,不但会降低基本性能和使用寿命,还可能引发火灾乃至爆炸等严重后果。本文以热响应聚合物为基础,制备了两种具有可逆自保护和热切换功能的安全型电解质,分别应用于微能源领域和柔性储能领域。在此基础上,对它们在不同温度下的比电容变化、离子电导率、
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过去几十年中,锂离子电池和超级电容器等储能器件的性能取得了巨大的提升,然而他们的安全性始终难以得到保障,特别是热失控问题。对于超级电容器来说,热积蓄如果无法及时消除,不但会降低基本性能和使用寿命,还可能引发火灾乃至爆炸等严重后果。本文以热响应聚合物为基础,制备了两种具有可逆自保护和热切换功能的安全型电解质,分别应用于微能源领域和柔性储能领域。在此基础上,对它们在不同温度下的比电容变化、离子电导率、交流阻抗,容量衰减程度等重要参数进行了研究,结合材料结构表征与相转变的分析,探索了可逆热响应聚合物电解质的过热自保护机制。本文的主要工作包括以下两个具体的方面:（1）基于Pluronic-g-（NIPAM＆AM）热响应溶胶-凝胶转变电解质的全打印自保护微型超级电容器（ASP-MSC）,能够在25-80℃的温度窗口内实现电化学性能的动态可控调节,在80℃的高温下达到90%以上的高容量衰减率,离子电导率不足初始值的1%,而当温度回落至25℃时其电化学性能能够重新恢复。经历多次加热-冷却循环,自保护电解质仍然具备稳定的热失控抵抗特性。在单个超级电容器的基础上,进一步对其串并联后的自保护功能进行了探究和分析。（2）基于PNIPAM-co-NMAM热响应固态电解质的自保护柔性超级电容器（SP-FSC）能够根据温度的变化实现容量的可控调节。分子链中高度可逆的热致疏水缔合以及电解质表面的亲-疏水转变,使得这种具有热切换行为的自保护聚电解质能有效抑制导电离子的迁移,并使柔性储能系统的比电容在46℃以上骤降,升温至70℃时容量衰减了85%以上。经过多次加热/冷却循环,SP-FSC仍具有正常的电化学性能和有别于一次性防护的自保护功能。
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