不同结构IL对掺杂介孔SiO2的SPEEK膜性能的影响

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质子交换膜燃料电池(PEMFCs)以其污染小、功率高、启动速度快等优点成为绿色能源而备受关注。质子交换膜(PEM)是PEMFCs的核心部件。目前,常用的PEM是Nafion膜,具有良好的热、化学稳定性并在加湿条件下具有较高电导率等优点。然而,Nafion膜在温度高于80℃时,由于质子载体水分子的流失导致质子传导能力急剧下降。使PEMFCs存在系统的水管理困难和催化剂对CO耐受性差等缺点,限制了其商业化应用。因此,研制中温、不加湿条件下导电的PEM成为PEMFCs领域亟待解决的重要课题之一。离子液体(IL)具有饱和蒸汽压低、热及化学稳定性高,高温、无水条件下质子传导能力强等优点,是理想的导电介质。如,咪唑类IL含有bonsted酸(质子供体)和碱(质子受体),允许质子从供体到受体直接跳越而备受关注。然而,液态的IL需要搭载才能应用于PEM。高聚物有着良好的热稳定性和一定的机械强度,可以作为载体。但高聚物膜有离子液体渗漏的问题。因此有必要引入能增加IL保留能力的固体氧化物,如介孔SiO2。IL结构对复合膜的性能有影响。IL的结构对中温、不加湿导电的复合膜的研究鲜有报道。本文通过流延法制备了不同结构IL、磺化聚醚醚酮(SPEEK,SP)及介孔SiO2的复合膜。选择的IL为:1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIm][BF4])、1-丁基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸盐([BMIm][Tfo])、1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([BMIm]Cl)、乙基咪唑三氟甲基磺酸盐([EIm][Tfo])。为了做对比,选择不含咪唑的N,N-二乙基-甲基三氟甲基磺酸盐([dema][Tfo])。研究不同阳离子及阴离子结构对IL复合膜物性及导电性能的影响。主要结果如下:1)制得半透明且较均匀的复合膜SP/IL、SP/SiO2/IL,其厚度均在0.2~0.4 mm之间;2)红外光谱结果表明,IL与SPEEK及SiO2间存在分子间相互作用;其中正电荷密度较大的[dema]离子液体与SPEEK磺酸根的相互作用最强;3)TG结果证明,所有复合膜在250℃以内均有良好的热稳定性,由于离子液体([BMIm])与SPEEK相互作用,复合膜中磺酸根热分解温度不同程度提高,而[dema]离子液体,由于极化能力强对磺酸根的热分解影响不大;4)IL流失结果表明,加入SiO2后,所有的IL流失量明显降低;5)不加湿条件下,电导率测试结果表明:①质子传导能力与IL阳离子结构中跳跃位点数呈现正相关性;②阴离子移动能力越强,质子传导能力越强;③活化能的测试结果表明,复合膜SP/IL的活化能均大于40 KJ/mol,推测质子是通过跳跃机制完成传递。6)复合膜SP/SiO2-7.5/[BMIm][BF4]-50,在200℃、不加湿条件下,电导率可达到14.96 mScm-1。有望用于中温、无水条件下PEMFCs。
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