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面对日益增长的能源需求和严峻的环境问题,发展绿色、高效、可靠的储能系统已经迫在眉睫。作为能量储存技术的典型代表,锂离子电池已经被广泛应用于电动汽车和便携式设备中。然而,有限的能量密度和循环寿命制约了其在各类新型电驱动设备和大规模电网储能等领域的广泛应用。因此,发展具有高能量密度的新型锂电技术显得十分重要。锂硫电池因能量密度高、成本低、环境友好等优势,近年来受到研究人员的高度关注。然而,实用化的锂硫电池仍然存在诸多难题亟需解决,如固相活性材料硫和放电产物硫化锂导电性差、基于“固-液-固”反应过程的动力学反应过程缓慢、中间产物多硫化锂溶解引起严重的穿梭效应以及负极不均匀的锂沉积带来的枝晶问题等等,造成活性物质硫的利用率低、电化学反应极化大、库伦效率低、长循环和倍率性能不佳等挑战。硫宿主的选择和设计是解决穿梭效应、硫物种转化动力学缓慢等问题的关键。非极性碳材料（如介孔碳、碳纳米管、石墨烯等）具有优异的电导率和高的比表面积,对于提高电极电导率和抑制体积膨胀具有明显效果。然而,其与极性多硫化物无化学相互作用,只能作为抑制多硫化物穿梭的物理屏障。近年来,人们把目光聚焦在可以快速锚定多硫化物的极性宿主材料（如金属氧化物、氮化物、硼化物、碳化物等）的设计上,同时,本身的电催化作用可以有效调控硫物种转化动力学。然而,应用于锂硫体系的电催化剂通常存在以下问题:1)对多硫化物的吸附和转化速率失衡;2)难以实现对硫物种催化转化过程的可逆调控;3)在复杂的锂硫化学反应过程中,缺乏对催化剂钝化和失活机制的讨论与研究。针对上述问题,本文设计并合成了多功能新型异质结催化剂,来调控锂硫电池硫转化动力学反应过程。具有协同作用的异质结电催化剂不但能够实现对多硫化物的快速吸附和高效转化,抑制穿梭效应,同时有助于加速锂硫化学的可逆催化反应动力学并具备自我保护能力。因此,在接近工况的测试条件下,新型异质结电催化剂能够提高活性物质硫的有效利用,获得长循环寿命和高面容量的锂硫电池。本文的具体研究内容如下:（1）新型电催化剂调控硫物种还原反应动力学过程:采用熔融盐法可控制备具有优异导电性和催化活性的LaB6电催化剂,用来锚定高阶多硫化物并有效转化、加速Li2S形核,促进硫物种转化动力学。相比于传统的硫碳正极,LaB6电催化剂有助于加速离子/电子传输、缓解硫转化反应的体积变化,提高活性物质硫的转化利用率并促进硫转化动力学,最终获得循环性能优异、面积比容量高的锂硫电池。在6.0C的电流密度下,获得了 693 mAh g-1的初始比容量,并可以稳定循环800圈且每圈的容量平均衰减率仅为0.067%。同时,在9.3 mg cm-2的硫载量下可以获得7.98 mAh cm-2的高面容量。（2）异质结电催化剂调控硫物种可逆转化动力学,缓解穿梭效应并抑制锂枝晶生成:设计对硫物种具有快速吸附和可逆催化转化作用的V8C7-VO2异质结电催化剂。同时构筑硫正极导电框架和锂负极保护层,加速硫可逆转化动力学、抑制穿梭效应的同时,抑制锂枝晶的无序生长,达到了“一石二鸟”的效果,提高活性物质硫的利用率,获得高库伦效率、高面容量和长循环寿命的锂硫电池。在4.0 C的电流密度下,获得900圈的稳定循环且每圈的容量平均衰减率仅为0.061%。归因于V8C7-VO2异质结对催化多硫化物可逆转化和抑制锂枝晶生长的协同作用,在9.2 mg cm-2的高硫负载下获得7.36 mAh cm-2的面容量,为构建高安全、高倍率和长寿命的锂硫电池提供思路。（3）缺陷异质结电催化剂在锂硫化学中的原位演变:采用all-CVD生长法,原位构建富含Se缺陷的VSe2-VG@CC新型自支撑亲硫宿主,研究VSe2-VG缺陷异质结在锂硫化学中的的原位催化演变过程。其中,缺陷VSe2具有优异的导电性和丰富的活性位点,可以有效锚定多硫化物并催化其高效转化。VSe2-VG@CC宿主具有优异的电催化性能,VSe2-VG@CC/S正极在5.0 C的电流密度下可以实现800圈稳定循环,在9.6 mg cm-2的高硫载量下可以获得4.9 mAh cm-2的面容量。采用多种原位表征手段研究了多硫化物在VSe2-VG缺陷异质结表面的转化过程和VSe2-VG缺陷异质结的催化演变过程。本项目关注了电催化剂在催化多硫化物转化过程中的原位演变,对锂硫电催化剂的合理设计和深入理解锂硫化学具有启发作用。（4）烯碳铠甲保护的异质结电催化剂长效调控硫物种可逆转化过程:设计具有催化保护功能的G-TiO2/TiN异质结电催化剂,用作锂硫电池电化学反应加速剂。凭借G-TiO2/TiN优异的导电性、良好的亲多硫性以及有效的自保护功能,不仅可以高效锚定多硫化物,还可以加速多硫化物的可逆催化转化能力,获得长循环寿命和高硫利用率的锂硫电池。更重要的是,G-TiO2/TiN@S正极在高硫载量的情况下,可以实现高的面容量,展现出潜在的实用价值。总的来说,这种具有自我保护功能的异质结电催化剂为实现长寿命锂硫电池提供有效的方法。