硅基室温磷光纳米材料的合成及其在光学防伪和生物成像的应用基础研究

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室温磷光纳米材料由于其较长的发射寿命,在生物成像、时间分辨光学传感与信息加密等领域具有潜在的应用价值。传统的室温磷光纳米材料通常具有较短的发光寿命、较差的水溶性与生物安全性,限制了其广泛应用。近年来,硅纳米材料因其独特的光学性质、较低的毒性以及表面易修饰性,成为制备新型磷光纳米材料的重要候选者。因此,本文立足于构建具有优异室温磷光性质的硅基纳米材料,并将其应用于多模态防伪与高信噪比成像领域。论文的主要研究内容如下:(1)通过微波辐射方法,合成了基于硅纳米颗粒-金属有机骨架的硅基磷光纳米材料(metal-organic frameworks-encapsulated silicon nanoparticles,MOFs@SiNPs)。所制备的材料在室温下展现出显著磷光现象(裸眼观测磷光持续时间:~5 s;磷光寿命:215 ms;磷光发射波长:505 nm),以及较强的光稳定性(在紫外光连续辐照200分钟后,其荧光强度和磷光强度分别保持在初始强度的84%和73%)。此外,MOFs@SiNPs具有pH响应的荧光性质(通过改变pH值(2-13)实现发射波长由442 nm至592 nm的调控),无明显细胞毒性(与细胞共孵育24 h后,细胞存活率保持在85%以上)。利用上述优异的性质,我们进一步将所制备的MOFs@SiNPs作为新型防伪墨水用于多模态防伪,实现了高信噪比(233.64)的数字加密与指纹识别。(2)通过微波辐射与高温退火改性,实现了一维硅基磷光纳米棒(phosphorescent silicon-based nanorods,PSiNRs)的制备(其磷光寿命可达 350.65 ms,裸眼观测磷光持续时间:13 s)。通过控制反应温度,可实现磷光寿命调控(182.78-350.65 ms)。通过计算激发态能级结构,揭示了 PSiNRs的磷光机理。制备得到的磷光纳米棒无明显毒性(与细胞孵育48 h后,细胞存活率在85%以上)。我们进一步将具有上述独特性质的PSiNRs,应用于具有高信噪比的磷光生物成像(与荧光成像相比,磷光成像的信噪比提高了 15倍)以及信息加密防伪领域。综上所述,本文通过微波辐射法制备得到了具有独特光学性质的复合硅基磷光纳米材料,通过高温改性合成了具有长发光寿命的一维硅基磷光纳米材料,并实现了所制备磷光纳米材料在光学防伪与高信噪比生物成像领域的初步应用。上述研究工作对于推动硅基磷光纳米材料的发展具有较为重要的科学意义。
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