【摘 要】
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以甲胺铅碘（MAPbI3,MA=CH3NH3+）为代表的有机-无机卤化物钙钛矿半导体材料具有与太阳光相匹配的光学带隙,载流子寿命长,扩散距离长,光吸收系数大,显示出优异的光电物理性能及广泛的应用潜力。通过调控材料的光学带隙、优化器件接触界面等策略,基于此类半导体的钙钛矿太阳能电池（简称PSC）的光电转换效率（PCE）已达25.8%,是迄今为止研发速度最快的光伏技术。然而,传统P-i-N型钙钛矿电池
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以甲胺铅碘（MAPbI3,MA=CH3NH3+）为代表的有机-无机卤化物钙钛矿半导体材料具有与太阳光相匹配的光学带隙,载流子寿命长,扩散距离长,光吸收系数大,显示出优异的光电物理性能及广泛的应用潜力。通过调控材料的光学带隙、优化器件接触界面等策略,基于此类半导体的钙钛矿太阳能电池（简称PSC）的光电转换效率（PCE）已达25.8%,是迄今为止研发速度最快的光伏技术。然而,传统P-i-N型钙钛矿电池虽然已获得高效率,但其结构较为复杂,并且一般需要昂贵且低电导率的P型有机半导体作为空穴传输材料。作为钙钛矿电池器件吸光层的MAPbI3,虽是一种典型半导体材料,目前研究主要集中在非故意掺杂状态下的光电物理性能,人们对其双极性掺杂等基本半导体物理性质缺乏深入理解,而这些基本性质对故意掺杂引入的缺陷更敏感。考虑到MAPbI3导带和价带主要由Pb和I的外层价电子轨道杂化形成,本文尝试以不同于Pb（2+）的异价碱金属离子（1+）进行掺杂,调控MAPbI3钙钛矿半导体的载流子输运特性,对掺杂MAPbI3半导体进行系统的光电物理性质表征,进而揭示掺杂机理,在此基础上探索构建新型PN异质结钙钛矿太阳能电池器件应用。主要研究内容概括如下:（1）利用碱金属Na+掺杂MAPbI3钙钛矿,分别采用反溶剂旋涂法（ASC）和逆温结晶法（ITC）制备高导电Na离子掺杂MAPbI3（MAPbI3:Na）钙钛矿薄膜和单晶。探究了不同Na+掺杂浓度的钙钛矿薄膜及单晶的结构组分与其光电物理性能之间的关系规律。电学测试结果表明,MAPbI3:Na薄膜和单晶均从准绝缘本征导电转变为高导电P型导电。光学测试结果表明,Na+掺杂使得MAPbI3:Na薄膜和晶体发光强度增强。同时,变温光致发光谱（TDPL）证明,MAPbI3:Na中存在与Na+掺杂相关的受主能级（A~0X）,表明Na+掺杂产生的受主能级提供了大量的空穴载流子,实现了MAPbI3钙钛矿薄膜和晶体由未掺杂时的本征态向掺杂后的P型高导电态的转变。（2）利用碱金属Li+/Na+掺杂成功制备了P-型MAPbI3钙钛矿薄膜,并实现了P-MAPbI3/N-Ti O2异质PN结型电池应用。在第一章基础上,通过TDPL、霍尔效应及KPFM表征,有力地证实了碱金属Li+掺杂也可以促使非故意掺杂的弱N型MAPbI3薄膜成功转变为P型导电的MAPbI3:Li薄膜。随后,以P型MAPbI3:Li薄膜作为器件吸光层,与通常作为电子传输层的N型二氧化钛（Ti O2）结合,构筑了无空穴传输层的新型异质PN结型钙钛矿电池,并获得了10.43%的PCE。EBIC结果也有力地证实了P-MAPbI3/N-Ti O2异质PN结的存在,进一步证实了Li+对MAPbI3薄膜的P型掺杂作用。同样,基于MAPbI3:Na掺杂薄膜构筑的类似PN异质结电池PCE也达10.56%,与Li+掺杂器件相比性能基本一致。（3）以ITC生长的P型MAPbI3:Na单晶为原料,利用晶体回溶旋涂成膜法制备了晶体质量更高的MAPbI3:Na钙钛矿薄膜,进一步提升了P-MAPbI3/N-Ti O2异质结型电池效率。与直接混合原材料不同,钙钛矿晶体再溶解制备的MAPbI3:Na薄膜继承了掺杂钙钛矿晶体的优异特性,在此基础上利用晶体溶解形成的中间相作为前驱体,制备了Na+掺杂钙钛矿薄膜。相比传统溶质溶剂直接混合法,晶体回溶法制备的薄膜具有更好的晶体质量和光电物理性质。与此同时,与N型Ti O2层接触构建Na+掺杂MAPbI3钙钛矿PN异质结电池,器件性能重复性好,且电池VOC与JSC均得到有效提高,最高PCE提升到12.83%,EBIC结果也有力地证实了PN结的存在,进一步证实了Na+的P型掺杂作用。
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