介体功能材料催化偶氮染料生物脱色特性及机理研究

来源 :天津城建大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:ph103
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偶氮染料是染料中应用最广泛的一种,具有致癌、致畸、致突变性,其废水也是公认的难降解废水之一,生物法在废水处理过程中被广泛应用。而厌氧条件下偶氮键的断裂是此过程限速步骤,近年来,氧化还原介体的研究为提高厌氧脱色效率提供了思路,但持续投加水溶性介体造成二次污染,而非水溶性介体,尤其是固定化介体,受到广泛关注。目前固定化介体又存在催化效率低、传质受阻以及易脱落等问题,故本研究旨在开发新型固定化介体功能材料,并研究其对偶氮染料生物脱色的催化效能。(1)由化学沉淀法制备得到Fe3O4磁性纳米粒子,利用St?ter法对其进行二氧化硅包裹,然后通过硅烷偶联剂及氨水进行表面氨基修饰,将蒽醌-2-磺酸钠(AQS)氧化得到蒽醌-2-磺酰氯,最后在碱性条件下,通过形成酰胺键实现AQS的固定化(FeSi@AQS功能材料)。傅里叶红外光谱(FTIR)分析,表明AQS成功修饰到Fe3O4纳米颗粒表面;元素分析和热重量分析得出FeSi@AQS固载率为21.12%。同时FeSi@AQS对活性艳红K-2BP厌氧生物脱色速率提高到2.1倍,并对其它4种偶氮染料脱色具有催化广谱性;FeSi@AQS在磁场作用下可有效回收分离和重复使用。(2)采用形成稳定化学键的方式对非醌基介体中性红(NR)进行了固定化。以高溶胀率(22.29)的聚丙烯酸水凝胶为载体材料,通过EDC缩合反应,实现固定化(PAA-NR功能材料)。FTIR分析结果证明了中性红成功固定在水凝胶上。SEM电镜结果显示PAA-NR为三维孔状结构,孔径在100μm左右。同时PAA-NR对活性艳红K-2BP厌氧生物脱色速率提高到13.5倍,可重复使用。(3)采用六种抑制剂分别抑制的不同电子传递位点的方法,对PAA-NR催化生物脱色的电子传递机理进行深入研究,结果表明复合体I、复合体Ⅱ和复合体Ⅳ可能参与了活性艳红K-2BP厌氧生物脱色过程,PAA-NR作为电子传递体促进了偶氮还原酶与染料分子间的的胞外电子传递,从而催化提高了脱色速率。本研究探究了这两种新型功能材料的制备方法,实现了对偶氮染料厌氧脱色的高效催化,突破了固定化介体的研究瓶颈,并深入研究了偶氮染料的脱色机制,为介体催化偶氮废水的高效生物处理提供了理论和技术支持。
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