本文主要使用密度泛函理论(Density Functional Theory)及含时密度泛函理论(Time-dependent Density Functional Theory)研究了一系列有机化合物的光电属性,并通过对其单体和低聚物的计算以及堆积结构的理论研究,设计了新的化合物,并将这些化合物作为有机太阳能电池供体材料、受体材料以及化合物中某些结构对材料性能的影响进行了讨论。第一节简要介绍了有机太阳能电池的研究现状及其工作原理,同时也对有机太阳能电池中的电子供受体单元,以及有机太阳能电池的性能要求进行了简单介绍。另外,在本节对有机太阳能电池的发展趋势和前景进行了展望,指出了本文所做工作的意义。第二节详细介绍了本文所使用的理论计算方法——密度泛函理论和含时密度泛函理论(DFT and TD-DFT)。同时,还介绍了几种重要的理论分析方法,例如自然成键轨道(Natural Bond Orbital)分析,自然跃迁轨道(Natural Transition Orbital)分析等。第三节介绍了运用DFT及TD-DFT理论,在B3LYP/6-31G(d)理论水平下对已设计合成并性能优良的有机太阳能电池供体材料Poly[[1,2,5]thiadiazolo[3,4-c]pyridine-4,7-diyl(4,4-didodecyl-4H-cyclopenta[2,1-b:3,4-b’]dithiophene-2,6-diyl)](PT-CDT)的光学、电学以及电荷传输属性进行了表征与分析,并且基于PT-CDT,将氰基引入,设计了一种新的化合物PCNT-CDT,并对它们的单体、二聚体、三聚体的光学、电学、光伏性质以及电荷传输性质进行了表征与分析。研究结果表明,相比于PT-CDT,新设计的材料PCNT-CDT具有更低HOMO能级以产生更高的开路电压,同时也具有更小的空穴和电荷重组能。另外,PCNT-CDT具有更优于PT-CDT的吸收属性及电子传输性能。因此,新设计的材料PCNT-CDT具有成为有机太阳能电池供体材料的可行性。第四节介绍了基于DFT及TD-DFT理论,在PBE0/6-31G(d)方法、基组下,对已设计并合成出的2,1,3-benzothiadiazole-4,7-diyl(4,9-dihydro-4,4,9,9-tetraoctylthieno[2’,3’:4,5] silolo[3,2-b]thieno[2",3":4’,5’]silolo[2’,3’:4,5]thieno[2,3-d] thiophene-2,7-diyl) D1进行了光学、电学以及传输性能的分析和表征。基于该结构,引入吡啶和并环设计了3种新的分子：pyridine based dimer [1,2,5]thiadiazolo[3,4-c]pyridine-4,7-diyl(4,9-dihydro-4,4,9,9-tetraoctylthieno[2’,3’:4,5] silolo[3,2-b]thieno[2",3":4’,5’]silolo[2’,3’:4,5]thieno[2,3-d]thiophene-2,7-diyl) D2, fused cyclic based naphtho[1,2-c:5,6-c]bis[1,2,5]thiadiazole-4,7-diyl(4,9-dihydro-4,4,9,9-tetraoctylthieno[2’,3’:4,5]silolo[3,2-b]thieno[2",3":4’,5’]silolo[2’,3’:4,5]thieno[2,3-d] thiophene-2,7-diyl) D3和bis[1,2,5]thiadiazolo[3,4-c:3’,4’-h][1,5]naphthyridine-4,7-diyl(4,9-dihydro-4,4,9,9-tetraoctylthieno[2’,3’:4,5]silolo[3,2-b]thieno[2",3":4’,5’] silolo[2’,3’:4,5]thieno[2,3-d]thiophene-2,7-diyl)D4,并对它们的光学、电学、光伏性质以及电荷传输性质进行了分析和比较,同时根据引入吡啶和并环的分子在性能上显示的差异,总结了引入吡啶和并环对太阳能电池供体材料的产生影响的规律。第五节介绍了在HSEH1PBE/6-311++G**方法和基组水平下,利用DFT和TD-DFT理论,对6,6-phenyl-C61-butyric acid methyl ester (PC61BM)的能级、光谱进行了表征,并且与供体分子P3HT结合,对其光学性能进行了分析。基于PC61BM的结构,对其进行修饰后,设计出新的受体分子,并对其能级以及光学性能进行分析和比较。研究结果表明,改良后的受体分子具有更高的LUMO能级,使电池能够产生更高的开路电压。