【摘 要】
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随着印染工业大规模发展,如何处理印染废水成为亟待解决的问题。光催化技术能够将污染物完全降解,同时不会造成二次污染,有望成为环境治理的新方法。在光催化材料当中,一维管状的纳米Ti O2具有较大比表面积,拥有更多的反应活性位点;但是由于催化剂的禁带宽度较宽,且光生载流子复合几率较高制约其大规模应用。改性是提升Ti O2光催化性能的有效手段,本文在阳极氧化法制备的一维纳米管基础上,首先使用化学气相沉积工
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随着印染工业大规模发展,如何处理印染废水成为亟待解决的问题。光催化技术能够将污染物完全降解,同时不会造成二次污染,有望成为环境治理的新方法。在光催化材料当中,一维管状的纳米Ti O2具有较大比表面积,拥有更多的反应活性位点;但是由于催化剂的禁带宽度较宽,且光生载流子复合几率较高制约其大规模应用。改性是提升Ti O2光催化性能的有效手段,本文在阳极氧化法制备的一维纳米管基础上,首先使用化学气相沉积工艺（CVD）将石墨相氮化碳（g-C3N4）负载到Ti O2纳米管上。之后使用水热法引入稀土元素铒（Er）,制备出三元异质结光催化剂Er/g-C3N4/Ti O2,并以偶氮染料甲基橙（MO）作为模拟印染废水对样品可见光活性进行评估分析。本论文研究内容如下:为了拓宽TiO2光吸收带至可见光区,以尿素为前驱体,使用化学气相沉积法制备了g-C3N4/Ti O2纳米管。使用场发射扫描电子显微镜（FESEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）对样品的物相结构、微观形貌、元素组成等性质进行表征分析。表征结果为:改性后Ti O2晶型大部分为锐钛矿型,少部分呈金红石型。EDS、XPS的元素分析证实g-C3N4与Ti O2复合成功且两种半导体以异质结连接。SEM与TEM观察到纳米管表面负载有片状g-C3N4。在光催化性能测试中,前驱体用量为3 g时异质结纳米管活性最强,降解速率常数是未改性Ti O2纳米管的5.28倍。为了进一步提升改性TiO2光催化剂性能,在异质结催化剂基础上引入具有独特电子结构的镧系元素Er,制备出三元光催化剂:Er/g-C3N4/Ti O2纳米管。使用FESEM、XRD、TEM、XPS对复合材料进行表征。FESEM表征发现160℃制备的三元改性催化剂形貌良好,并且随着稀土浓度增大纳米管表面不再平整并有絮状物产生。XRD衍射图谱中,锐钛矿（101）晶面的衍射峰向小角度偏移,说明此时有Er3+存在于晶格间隙引发了晶格畸变。XPS、EDS分析表明此时此时纳米管存在5种元素,并且有稀土氧化物Er2O3生成。通过TEM表征分析Ti O2的晶格间距增加,印证了XRD的结论。探讨不同制备条件对光催化性能的影响:水热温度为160℃时制备的三元改性催化剂活性最强;稀土浓度在3 m M时有最大催化效率,300 min内降解掉88%的甲基橙溶液。探讨溶液性质变化对降解反应的影响:降解率随溶质初始浓度升高而逐渐降低,当甲基橙初始浓度为5 mg/L时有最大降解率;甲基橙降解率受初始p H值影响,对降解反应起主导作用的活性自由基不同。在催化剂寿命测试中,发现三元催化剂仍然能保持良好的稳定性。结合上述分析,Er/g-C3N4/Ti O2纳米管的光催化反应过程中·OH、·O2-、h+三种活性物质作用于甲基橙分子并使其矿化为CO2、H2O及其他小分子。
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