【摘 要】
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把CO2通过化学过程转化为有附加值的化工产品可以实现CO2的资源化利用,同时减缓温室效应。其中通过环氧化合物与CO2的结合来制备环状碳酸酯是一种原子经济的反应,在反应过程中几乎不会产生副产物。环状碳酸酯在工业上用途广泛、需求量大。均相催化剂虽然可以针对该反应展示出较好的催化性能,不过均相催化剂的分离问题和回收再利用问题使得其难以大规模应用。因此,非常有必要设计出具有高催化性能的异相催化剂。论文的主
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把CO2通过化学过程转化为有附加值的化工产品可以实现CO2的资源化利用,同时减缓温室效应。其中通过环氧化合物与CO2的结合来制备环状碳酸酯是一种原子经济的反应,在反应过程中几乎不会产生副产物。环状碳酸酯在工业上用途广泛、需求量大。均相催化剂虽然可以针对该反应展示出较好的催化性能,不过均相催化剂的分离问题和回收再利用问题使得其难以大规模应用。因此,非常有必要设计出具有高催化性能的异相催化剂。论文的主要研究内容和结论如下:1.从高效活化反应物的角度出发,设计及并合成了一种同时含有CO2吸附和CO2活化基团的双功能聚离子液体催化剂,其中的三嗪基团为CO2吸附和活化基团。从表征可以看出这种双功能的催化剂,比单功能催化剂有更高的CO2吸附量和更强的CO2相互作用。而且,催化活性评价结果显示双功能聚离子液体展示出非常优异的催化性能,在同等催化条件处,双功能聚离子液体作催化剂的产率可以达到单功能聚离子液体催化剂产率的3倍。对于不同反应底物来说都存在明显的产率提升,说明这种催化剂有很好的底物适用性。2.为了解决CO2与环氧化合物反应时需要高温高压反应条件的问题,设计了一系列催化剂用于光照引发的催化转化。其中,具有电子给体-受体结构的催化剂在光照下具有更优异的催化性能,而不满足这种电子结构的催化剂在光照和同温度加热时的转化率基本保持一致。所筛选出来的最优异的催化剂在光照下展示出很高的催化活性,环氧底物的转化率可达同温度黑暗加热时的4.9倍,而且比测试的均相催化剂的性能还要优异很多:通过光电流响应测试、猝灭实验、莫特-肖特基测试和电子自旋共振测试对光照下CO2环加成反应的机理进行了深入探究。
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