【摘 要】
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工业化的急速发展导致大气中CO2浓度日益剧增,由此造成的温室效应等一系列严重现象威胁着人类的生存和发展,因此CO2的捕获已成为当前研究的热点话题。在多种分离技术当中,膜分离因其具有节能高效,制备简单等优点,将成为CO2气体分离中最具有代表性的一种方法。本文以二维MXene纳米片为原材料,通过真空抽滤、溶液浇铸、旋涂等方法,制备了一系列超薄的MXene/PEG MMMs、Pebax/CMC@MXen
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工业化的急速发展导致大气中CO2浓度日益剧增,由此造成的温室效应等一系列严重现象威胁着人类的生存和发展,因此CO2的捕获已成为当前研究的热点话题。在多种分离技术当中,膜分离因其具有节能高效,制备简单等优点,将成为CO2气体分离中最具有代表性的一种方法。本文以二维MXene纳米片为原材料,通过真空抽滤、溶液浇铸、旋涂等方法,制备了一系列超薄的MXene/PEG MMMs、Pebax/CMC@MXene MMMs以及MXene@PEI/IL膜用于CO2/N2和CO2/CH4分离。具体研究内容如下:(1)以二维MXene纳米片为原料,利用MXene纳米片和PEG之间氢键的相互作用,通过真空抽滤法制备了一系列高性能的MXene/PEG混合基质膜。在MXene/PEG混合基质膜中,MXene纳米片形成的纳流通道与PEG中的极性官能团产生的相互作用促进了CO2在膜中的扩散,因此展现出较高的CO2气体的渗透性和选择性。由25 wt%PEG(600)水溶液组成的MXene/PEG混合基质膜表现出最佳的分离性能,在1 bar,25℃时,对其CO2的渗透速率为1626.99 GPU,CO2/N2和CO2/CH4的选择性分别为32.18和27.87。此外,制备的MXene/PEG混合基质膜具有优异的稳定性和持久性,可连续分离运行60 h,其性能基本无明显改变。(2)利用MXene纳米片的层状结构,将Pebax和MXene以及CMC通过溶液浇铸法形成致密的Pebax/CMC@MXene混合基质膜。该膜在分离CO2/N2和CO2/CH4时具有较高的选择性,同时由于支链状的CMC可以增大MXene纳米片的层间距,所以Pebax/CMC@MXene混合基质膜对CO2具有较高的渗透能力。当CMC@MXene填料中MXene纳米片的负载量为1.5 wt%时,Pebax/CMC@MXene混合基质膜在分离CO2/N2混合气时,CO2的渗透速率为520.79 GPU,选择性为41.01。在分离CO2/CH4混合气时,CO2的渗透速率为444.28 GPU,选择性为39.14。此外,通过拉伸测得制备的Pebax/CMC@MXene混合基质膜具有优异的拉伸强度和最大变形能力,表明Pebax/CMC@MXene混合基质膜具有良好的机械性。(3)基于MXene纳米片与PEI之间的相互作用,在MXene@PEI膜上表面旋涂不同浓度的IL,制备成具有高性能的非对称MXene@PEI/IL膜。PEI和MXene纳米片的相互作用可以提高与IL之间的相容性。MXene@PEI/IL膜在分离CO2/N2和CO2/CH4时显著提高了CO2渗透性,由于MXene纳米片为气体分子的传输提供了纳流通道,同时MXene@PEI/IL膜具有较高的选择性。在1 bar,25℃时采用恒容变压法对气体进行渗透测试,当IL浓度为25 wt%时,MXene@PEI/IL膜在分离CO2/N2和CO2/CH4混合气时,CO2的渗透速率分别为481.78 GPU和333.21 GPU,CO2/N2和CO2/CH4的选择性分别为35.30和32.13。此外,MXene@PEI/IL膜的气体分离性能优于其他已报道的膜,尤其在CO2渗透性方面。
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