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Mg氢化物是非常具有应用价值的一类储氢材料,理论计算和实验研究致力于克服其吸放氢循环过程中温度高、速率慢的缺点。本文研究Ni掺杂对Mg基体相,(0001)表面稳定性及其吸氢性能以及Mg-Ni层状结构的界面稳定性及其吸氢性能进行研究。运用第一性原理计算方法,通过计算掺杂体系以及Mg/Ni界面的形成能、H原子的吸附能以及体系结构中原子的相互作用、电子结构等来分析Ni对Mg吸氢性能影响机制,在理论层面上为Mg基材料的吸氢性能的改善提供依据。研究结果表明:首先,Ni掺杂在Mg体相和(0001)表面均有形成金属间化合物的趋势,但体相掺杂并没有改善体相的吸氢性能,然而随着吸附H原子个数的增多,对H的吸附变得更容易,对比纯Mg体相对H原子的吸附发现,该掺杂体系更有利于H的释放;Ni掺杂表面时,随着掺杂数量和掺杂位置的变化,体系对H的吸附能有所降低,无论体相掺杂还是表面掺杂,均由Mg-H间的相互作用完成H的吸附过程,且金属间化合物的生成将促进H的吸附。其次,我们选取AB和BA两种界面匹配方式对Mg(0001)/Ni(111)界面体系进行研究,并选取最稳定的界面结构研究其对H的吸附性能,研究发现AB界面和BA界面最稳定的H吸附位是top位,比较两种界面的吸氢性能发现AB界面匹配时,top位为H原子最稳定吸附位,其他位置均不能稳定的吸附H原子,通过电子结构分析主要原因是这种界面结构吸附H原子后与Mg和Mg2Ni相似,都是依靠强烈的Mg-H间的键合作用,不同于Mg2Ni H4,界面结构中并没有Ni-H间的键合作用,由于Mg-H间的作用使体系可以稳定的吸附H原子。通过对结构优化后原子位置的计算以及电子结构分析发现,界面两侧的原子层都有向界面收缩的趋势,离界面越近,收缩越明显,靠近界面层的原子与H的成键趋势较强,且界面两侧的Mg-Ni原子也有明显的成键趋势,态密度分析也可以得到相同结果,界面处Mg-Ni之间的键合作用强于Mg-H、Ni-H以及Mg-Mg、Ni-Ni键合作用。Ni(111)/Mg(0001)/Ni(111)三层界面体系结构的吸H性能远比Mg(0001)/Ni(111)界面体系好,主要由Mg及Mg-Ni金属间化合物与H的共同键合作用,使体系吸氢后变的更稳定。本文通过能量计算以及电子结构分析,讨论了Ni掺杂Mg体相和(0001)表面及Mg(0001)/Ni(111)界面体系吸氢机理,验证了两种可形成金属间化合物的元素所组成的界面体系可以完成H的吸附,对Mg基储氢材料的实际应用起到了一定的促进作用。