钍基材料相比于传统的铀有着更丰富的储量、更优秀的防扩散性能、更高的能量密度和更少的核废料产出,可以替代铀作为核燃料,是解决长期能源供应的一种技术方案。在钍基材料中,钍基氮化物凭借着高可裂变物质密度、高熔点、优秀抗辐照性能等优点,成为第四代核反应堆的具有应用前景的核燃料之一。ThN、Th3N4和Th2N3都是第四代核反应堆的重要候选燃料,其中科学家们已经对ThN进行了较深入的研究,而Th3N4和Th2N3的相关研究还比较少。核燃料在服役时,长时间处在高温、高压等极端环境中,这种极端环境可能会对材料的尺寸、晶系、力学性质、热力学稳定性、电子结构等造成严重的影响,从而最终可能会导致材料性能的改变,因此研究极端环境下核燃料的结构与物性具有非常重要的意义。本文我们利用CALYPSO结构预测方法和第一性原理计算方法对Th3N4和Th2N3在常压和高压下进行了系统的研究,主要结果如下:1.通过对Th3N4的结构搜索,我们不仅搜索到了常压下的R（?）m相（实验相）,还成功预测了高压下的三个新结构:I43d相、R（?）相和C2/m相。我们由焓压关系确定了 Th3N4的相变序列:（?）。声子色散曲线和波恩-黄坤准则证明了 Th3N4各相的动力学稳定性和力学稳定性。通过对力学性质的分析,我们发现R（?）m相、I43d相和R（?）相是韧性材料,而C2/m相是脆性材料,四个结构中,I43d相表现出明显的各向异性。我们计算的电子结构揭示了在71 GPa 下从I43d相到R（?）相的相变属于压力诱导的半导体-金属相变。R（?）相表现出相对较强的电-声耦合现象,进一步的研究表明这与布里渊区中的声子软化有关。2.对于Th2N3,我们利用结构搜索在常压下还原了它的实验相P（?）m1相,在高压下理论预测了两个新结构:P4/nmm相和C2/m相。有趣的是,我们发现我们搜索到的C2/m相与Sahoo等人搜索到的高压相C2/m相并非同一个结构,焓压关系证明了我们的搜索结果是更加精确可靠的,相变序列为:（?）（?）。声子色散曲线和波恩-黄坤准则证明了 Th2N3各相的动力学稳定性和力学稳定性。Th2N3各相的力学性质表明P（?）m1相和P4/nmm相是韧性材料,C2/m相是脆性材料,另外,P（?）m1相是最接近各向同性材料的,而C2/m相则表现出明显的各向异性。电子结构的计算表明P（?）m1相、P4/nmm相和C2/m相都具有金属性质。我们预测的新结构为Th3N4和Th2N3的实验合成和工业应用奠定了理论基础。