在“十四五”规划的蓝图下,以锂离子电池（LIBs）和超级电容器（SCs）为代表的电化学储能技术备受关注。电极材料及其中所涉及的电化学反应决定着电化学储能器件的效率,因此电极材料的合理设计有助于提升器件的电化学性能。鉴于其独特的二维结构以及出色的导电性和高比表面积,本征石墨烯是一种十分优异的电极材料。目前,通过氧化石墨烯（GO）的化学转化是制备石墨烯材料的常用策略。然而,由于GO骨架中存在大量的碳晶格缺陷,造成了由GO衍生的石墨烯材料的电学及电化学性能不佳。另一方面,GO的化学结构极其复杂,无法理性、精准设计石墨烯衍生物的结构、调节其性能。因此,开拓非氧化策略合成碳晶格缺陷较少、化学结构比较明确的新型GO有望提升石墨烯的电学及电化学性能。相比而言,氟化石墨（b GF）的碳骨架晶格较为完整,也仅仅含有C-F基团,因此,在有机化学中Morita-Baylis-Hillman反应的启发下,我们以4-二甲氨基吡啶（DMAP）为促进剂,在水热条件下成功实现了b GF的水解,将其中的C-F基团转化为C-OH基团,实现了碳晶格缺陷较少、结构较为明确的GO（G-OH）的制备。经元素分析（EA）测算得知,新型GO的结构简式为C4-OH,记为G（C4）-OH。X-射线光电子能谱（XPS）和红外光谱（FT-IR）证实了新型GO中的含氧官能团仅为OH基,并且这些OH基可以进一步被有机分子功能化。拉曼光谱显示G（C4）-OH的ID/IG值比传统GO的小,表明G（C4）-OH的晶格缺陷较少;拉曼扫描成像揭示G（C4）-OH中的OH基在碳骨架上分布较为均匀。透射电子显微镜（TEM）观察到G（C4）-OH的片层薄而透明、柔性好,同时选区电子衍射呈现典型的六角点阵图案,在高分辨模式下可以看到较为清晰的晶格条纹;而传统GO无六角点阵图案,呈现大量的无定形区域以及晶格孔洞,说明G（C4）-OH的碳晶格质量明显优于传统GO。霍尔效应实验测得G（C4）-OH的电导率为6.5 S cm-1,载流子迁移率为1.35×10~2cm~2V-1s-1,显著高于传统GO。将G（C4）-OH作为电极材料分别应用于SCs和LIBs器件时,容量分别为260 F g-1和740 m Ah g-1,且表现出优异的倍率性能和循环稳定性。而在同样条件下,传统GO及还原产物（r GO）的电化学性能要显著低于G（C4）-OH。第一部分工作让我们知道由b GF衍生的石墨烯材料具有较好的晶格质量和更好的电学、电化学性能,因此在此基础上,我们设想在石墨烯骨架上引入活性含氧官能团如羧基、磺酸基,进一步提升石墨烯的储锂容量。为此,我们选用对氨基苯甲酸（NH2Ph COOH）、对氨基苯磺酸（NH2Ph SO3H）作为亲核试剂与b GF发生取代反应,最终合成了苯甲酸根、苯磺酸根功能化的石墨烯产物（G-NH-Ph COOLi、G-NH-Ph SO3Li）。此外,为了对比,还合成了苯胺（Ph NH2）功能化的石墨烯材料（G-NH-Ph）。通过对b GF原料以及产物进行EA、XPS、FT-IR表征,证实了石墨烯骨架上成功地修饰了有机功能分子。扫描电子显微镜（SEM）表明有机功能分子的引入使得紧密的b GF片层层剥离,元素成像显示氮、氧、硫元素均匀分布于石墨烯上,表明有机功能分子均匀地接枝于石墨烯表面。将这三种材料作为电极材料并组装锂离子半电池,电化学测试表明G-NH-Ph材料的比容量仅为71 m Ah g-1,G-NH-Ph COOLi和G-NH-Ph SO3Li的比电容达到552和816 m Ah g-1,同时表现出更好的循环稳定性和倍率性能。电化学阻抗表明G-NH-Ph COOLi和G-NH-Ph SO3Li具有更小的电荷转移电阻和电解质离子扩散电阻。由于磺酸根基团中含有更多亲锂的氧原子,最终G-NH-Ph SO3Li展现出最佳的储锂性能。