CO2的捕集及资源化利用（CCU）被认为是具有发展潜力的CO2减排方式之一。该方法是通过物理、化学以及生物等途径将CO2这种廉价的碳资源转化为多种含碳产品。熔盐CO2捕集和电化学转化（MSCC-ET）技术是最近提出的能够高通量捕集并转化CO2的新方法,正成为研究的热点。在MSCC-ET过程中,被熔盐捕获的CO2首先转化为CO32-,然后以相对高的电流密度将CO32-还原为碳材料、CO或合成气。近年来,对这项技术的研究取得了显著的进展,主要集中在制备具有各种纳米结构的碳材料及其应用性能的研究,而缺乏对其反应动力学方面的报道。若要实现MSCC-ET技术工程化应用,充分了解并调控其阴极动力学是需要解决的重要科学问题。本论文基于熔融三元碳酸盐体系,探究CO2的电化学还原阴极反应动力学及其对阴极产物的影响并研究加速阴极动力学的方式。论文的主要工作和结果如下:（1）在Li-Na-K三元碳酸盐中以Ni为工作电极、Sn O2为对电极、Ag/Ag2SO4为参比电极,采用循环伏安、线性扫描伏安、恒电位电解等电化学方法对阴极还原动力学过程进行了仔细考察,结合X射线衍射表征在特定电位电解制备的产物,发现在723 K的温度下,阴极表面部分被不溶性Li2O所覆盖,扼制了O2-离子的传质是阴极碳沉积的速度控制步骤,该现象可被称为“阴极钝化”效应。通过升高温度至923 K,反应动力学加速约100倍,极限电流密度为1.5 A/cm~2。（2）以往的研究多采用恒槽压电解,阴极还原电位不恒定,根据上章动力学研究结果,选择-2.1 V、-2.4 V、-2.6 V三个特征电位电解制备了碳材料,对它们的形貌和结构进行了表征并测试了三个电位下制备的碳材料在1 M H2SO4中的电容性能。研究发现,当碱金属共析出时（-2.6 V）,阴极得到的是粒径为10-20 nm的碳纳米颗粒,其比表面积为762 m~2/g,总孔容为0.51 cm~3/g,这种碳材料表现出最佳的电容性能。在两电极体系测试中,以0.2 A/g充放电,比电容值可达280F/g,在10 A/g的高电流密度下,比电容值也能达到165 F/g。-2.1 V电位下沉积碳材料中有石墨微晶的存在,其循环性能最为优异,在10 A/g的电流密度下循环10000次后,比电容值仍能保持90%;在-2.4 V电位下,碳材料颗粒发生严重的团聚,组装成两电极器件后,以0.2 A/g充放电,比电容值仅为208 F/g。（3）在723 K的熔融三元碳酸盐中,考察了CO2在Ni、Cu、Ti和不锈钢阴极上的电化学还原行为,发现不同阴极上都存在阴极钝化现象,在循环伏安曲线上,都在-2.25 V附近能够观察到还原峰并且稳态极限电流均接近11.7 m A/cm~2。预极化的Ti电极却表现出不同的动力学特征,实验发现在-2.0 V下预极化10 min,再在-2.6 V下电解,其电流密度可以达到约80 m A/cm~2,该现象可能与CO的生成有关。同时在上述四种阴极上,以不同的电流密度进行相同电量的电解。研究发现,当电流密度低于极限电流时（10 m A/cm~2）,在不同的电极上均能得到蜂窝状结构的碳材料并且Ni电极上得到的碳材料蜂窝状结构最均匀。当电流密度为40 m A/cm~2时,不同阴极都得到团聚程度较高的碳颗粒而当碱金属共析出后（80m A/cm~2）,不同阴极上都能得到均匀细小的碳纳米颗粒。（4）为了消除阴极上Li2O的浓度极化,设计了一种中空气体鼓泡电极用以考察气体对流和化学作用对阴极动力学的影响。研究表明,原位产生的CO2气泡能使熔盐发生强制对流以加速O2-离子的传质,与此同时CO2与阴极产生的O2-离子迅速进行化学反应生成CO32-,从而极大加速阴极反应动力学。在稳态测试条件下,极限电流由不通气时的15.3 m A/cm~2提升至200 m A/cm~2。以50 m A/cm~2的电流进行长时间电解,比起不通气时槽电压下降了约300 m V,能量效率得到显著提高。（5）本论文进一步研究了脉冲电解对阴极钝化的消除作用。研究表明,在电流密度为100 m A/cm~2,占空比为1:10时,随着脉冲周期从1 s提升至40 s,阴极中所含的Li2O先减少后增加,当周期为10 s时,阴极产物中的Li2O含量比不使用脉冲电解减少了80%以上。通过脉冲电解所得到的碳材料为均匀的蜂窝状结构,随着产物中Li2O含量的升高,蜂窝状结构减少,在周期为40 s时,由于Li2O的大量累积,产物中无蜂窝状结构。