水分解反应正在被逐渐应用在可再生能源储存与转换领域。但是,找到高活性且廉价的理想催化剂依然是一项很重要的挑战。Janus Mo SSe由于其独特的不对称结构,被认为是一种很有前景的电催化材料。为提高Janus Mo SSe单分子层的电催化析氢（HER）与电催化析氧（OER）反应性能,在此,将第四、五、六周期的VIII、IB族金属单原子吸附在Mo SSe表面（TM@Mo SSe）或掺杂在Mo SSe表面（TM doped Mo SSe）,采用密度泛函理论进行电催化活性研究。在OER方面,计算结果表明Ni@MoSSe的OER过电位为0.32 V,Ni doped Mo SSe的OER过电位为0.47 V,二者的过电位与原始未经单原子修饰的Mo SSe相比大大降低。在HER方面,Fe@Mo SSe的HER过电位为0.08 V,Ir doped Mo SSe的HER过电位为0.06 V,二者性能优异。由于HER反应是水分解反应中的快反应,而OER反应由于涉及多个电子-质子耦合过程,动力学过程慢,是整个水分解反应的速率控制反应,故开发高效的OER反应催化剂是加速水分解反应的关键。在Ni doped Mo SSe OER性能较好的基础上,改变金属Ni的掺杂比例,发现在掺杂量为56%时,Mo Ni0.56S0.44Se可作为性能优异的HER/OER双功能电催化分解水催化剂,催化活性源于材料体系中金属Ni的合适比例对费米能级附近的电子起到一定的补充作用。在Ni@Mo SSe的OER性能较好的基础上,设计Ni4@Mo SSe催化剂,电子结构分析表明Ni4和Mo SSe之间存在一定的电荷转移,使得费米能级附近电子填充度增加,Mo SSe作为基底,可使Ni4团簇的催化性能提高。应变工程是调节表面催化活性的一种有效策略,在催化剂设计中得到了广泛的应用。结合TM@Mo SSe和TM doped Mo SSe的性能筛选结果以及材料的经济成本问题,选择调整Ni@Mo SSe、Fe@Mo SSe、Ni doped Mo SSe和Fe doped Mo SSe四种结构的外加应力发掘材料的潜在应用价值。利用d带中心和费米丰度模型进行构效关系分析发现拉伸或者压缩会改变二维材料表面原子轨道的重叠度,dz~2对材料体系的d带中心升高起到重要作用。