论文部分内容阅读
双光子吸收是指物质原子或分子在强场作用下同时吸收两个光子直接跃迁至激发态的非线性过程。双光子吸收在频率上转换激光、三维光存储、光限幅、双光子荧光显微成像等诸多领域都有着广泛的应用。由于有机材料可在分子尺度内进行裁剪、拼合以量身定做出符合人们需要的分子结构，同时又具有非线性光学系数大、弛豫响应时间短、量子产率高、光损伤阈值高等诸多优点，已经成为人们寻找具有双光子吸收材料的首选。目前针对有机双光子材料的研究大都集中在具有共轭化学键的有机分子上。激光染料由于具有共轭双键结构，是一类具有大双光子吸收截面的有机材料。本论文首先对测量双光子吸收的实验装置进行了仿真，在此基础上通过研究不同基质激光染料的双光子吸收特性来探讨溶剂环境对该类材料双光子吸收特性的影响。本论文的研究结果对扩展可调谐激光染料的应用范围具有参考意义。为了能够在测量双光子吸收截面的实验中选择合适的参数，本论文首先对Z扫描系统进行了仿真研究。分析总结了Z扫描实验遵循的物理规律：（1）在不满足薄样品近似条件时，描述Z扫描的归一化透过率级数不再收敛，并且归一化透过率级数的阶数取值分别为偶数或奇数时，发散趋势不同。采用级数拟合Z扫描实验数据将有很大误差。因此，在入射光强一定的条件下，光阑半径不应太大以保证Z扫描满足薄样品近似条件。（2）在Z扫描实验中，如果光阑半径太小，待测材料的扫描范围太小，得不到完整的实验曲线。如果光阑尺寸无法改变且扫描范围受限，可通过调节透镜焦距获得完整曲线。应该充分考虑测试系统入射激光参数、材料扫描范围及透镜焦距等因素来最终确定光阑半径尺寸大小。本论文结合荧光光谱和开口Z扫描技术，在验证实验系统可靠性的基础上，研究了固体基质和液体基质中两种典型激光染料（DCM和若丹明6G）的双光子吸收特性。研究结果表明：（1）相对于乙醇溶液，固体PMMA基质中DCM染料荧光谱中心波长存在蓝移，这说明固体PMMA基质中DCM染料分子第一激发态的最低振转能级高于液体基质DCM染料分子第一激发态的最低振转能级。对于双光子吸收（800nm处）而言，固体基质中DCM染料分子能级失谐更小，因而具有更高的双光子吸收效率。Z扫描实验结果也证明PMMA基质中DCM和染料的双光子吸收截面比乙醇中DCM染料的双光子吸收截面大。（2）和DCM类似，固体PMMA基质中若丹明6G染料荧光谱中心波长也存在蓝移，这说明固体PMMA基质中若丹明6G染料分子第一激发态的最低振转能级高于液体基质若丹明6G染料分子第一激发态的最低振转能级。对于800nm的双光子吸收而言，固体基质中若丹明6G染料分子能级失谐更小，因而具有更高的双光子吸收效率。Z扫描实验结果也证明PMMA基质中若丹明6G染料的双光子吸收截面比乙醇中若丹明6G染料的双光子吸收截面大。