【摘 要】
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循环流化床粉煤灰（CFA）、高炉渣和赤泥排放量大、成分复杂及综合利用率低,占用大量土地且对环境造成污染,严重制约了冶金和电力行业可持续发展,党的二十大提出,要加快发展绿色低碳产业。CFA、高炉渣和赤泥等固废材料化是推动低碳产业发展的重要途径。本论文针对CFA中不安定组分（f-CaO和SO3）含量高、高炉渣高附加值利用率低和碱性赤泥及其高浓度Na+难利用等关键问题,开展了 CFA-高炉渣-赤泥基胶凝
【基金项目】
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“十三五”重点研发计划（2020YFB0606204）； 山西省重点研发计划（202102090301021）； 国家自然科学基金面上项目（52074035）；
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循环流化床粉煤灰（CFA）、高炉渣和赤泥排放量大、成分复杂及综合利用率低,占用大量土地且对环境造成污染,严重制约了冶金和电力行业可持续发展,党的二十大提出,要加快发展绿色低碳产业。CFA、高炉渣和赤泥等固废材料化是推动低碳产业发展的重要途径。本论文针对CFA中不安定组分（f-CaO和SO3）含量高、高炉渣高附加值利用率低和碱性赤泥及其高浓度Na+难利用等关键问题,开展了 CFA-高炉渣-赤泥基胶凝材料不安定组分稳定化及协同利用研究,主要内容如下:首先,针对高掺量CFA制备胶凝材料体积稳定性差的问题,采用高炉渣稳定化CFA中不安定组分的方法,研究了 CFA中f-CaO硅酸化和SO3钙矾石化反应特性,揭示了 CFA-高炉渣基胶凝材料（CCM）中不安定组分稳定化利用机理。物理性能结果显示,当Ca/（Si+Al）质量比为0.72时,CCM40基本性能最佳,其抗压强度、膨胀值和f-CaO残余量分别为47.30MPa、0.5mm和0.19%,均满足42.5粉煤灰硅酸盐水泥国标（P.F 42.5）。微观分析表明,CCM40中主要水化产物是C-（A）-S-H凝胶和钙矾石,高炉渣中活性硅铝将f-CaO硅酸化和SO3钙矾石化形成了附加C-S-H凝胶和钙矾石;CCM40-28d中凝胶产物热力学质量比和硅铝结构聚合度分别提升至71.92%和46.28%,进而提高了胶凝材料的体积稳定性和基本性能。其次,针对CFA-高炉渣基胶凝材料中不安定组分稳定化速率慢、碱性赤泥及其Na+难利用的问题,采用赤泥提供碱性条件加快不安定组分稳定化的方法,研究了CFA-高炉渣-赤泥基胶凝材料（CGM）中不安定组分稳定化速率变化和赤泥中Na+利用规律,阐明了碱性赤泥对不安定组分稳定化加速机制,同时,利用赤泥中Na+生成水化硅铝酸钠（N-A-S-H）凝胶进一步提高了胶凝材料性能和体积稳定性。基本性能结果显示,当（Ca+Na）/（Si+Al）质量比为0.90时,CFA-高炉渣-赤泥基胶凝材料（CGM10）性能最优,其抗压强度、膨胀值及f-CaO残余量分别为49.35MPa、0.3mm及0.13%,值得注意的是,均优于CCM40。微观形貌和27Al配位结构分析表明,赤泥提供碱性（OH-）条件下,CGM10-28d具有更高的微观形貌致密度和有用的AlⅣ1、AlⅥ结构含量;凝胶产物非晶度和GEMS热力学质量比分别提高到75.28%和73.39%。CGM10中不安定组分稳定化速率高于CCM40,同时赤泥中Na+被硅铝结构利用生成了N-A-S-H 凝胶。再次,针对CFA-高炉渣-赤泥基胶凝材料（CGM10）反应活性和抗冻性不高的问题,采用活性混合材推动CGM10水化进程的方法,研究对比活性混合材磨细高炉渣、磷渣及气化渣对CGM10水化特性影响,剖析了 CFA-高炉渣-赤泥-磷渣基胶凝材料（CWM2）反应活性和抗冻性强化机理。宏观性能结果显示,CWM2（磷渣）水化28天抗压强度为51.15MPa（高于CGM10）,再经过25次冻融循环后强度值、强度损失和质量损失分别为49.95MPa、2.35%和0.36%,且优于其它CWM。CWM2中总固废掺量为70wt.%,其体积稳定性、性能和抗冻性仍满足P.F 42.5。微观分析表明,CWM主要水化产物是C-S-H凝胶、C/N-A-S-H凝胶及钙矾石;CWM2中聚合度和微观形貌致密度均高于CGM10。表明磷渣强化了 CGM10反应活性,进而提高了CGM10抗冻性。最后,针对CFA中不安定组分（f-CaO和SO3）含量高和赤泥中Na+难利用的问题,采用CFA中不安定组分和赤泥中Na+协同利用的方法,研究了 CFA-赤泥-冶金固废基道路基层材料（CRM）性能和水化机理,获得了高掺量CFA和赤泥等冶金固废制备CRM微结构设计机制和工艺技术。结果显示,当（Ca+Na）/（Al+Si）质量比为0.39时,CRM37-7d的无侧限抗压强度（6.14MPa）、体积稳定性（0.070%）、耐久性及环境性能最佳;总固废掺量高达97wt.%,其性能仍满足高速公路和一级公路的重交通标准。这是因为CFA中SO3提升了CRM的7天强度,CFA中f-CaO膨胀补偿了 CRM体积收缩,同时利用赤泥中Na+进一步提高了CRM性能。微观分析表明,CRM37中主要水化产物是钙矾石和C/N-A-S-H凝胶,其水化产物非晶度、[Si（Al）O4]聚合度及微观形貌致密度最优,表明CRM37中CFA和赤泥等冶金固废具有良好协同效应。本论文有助于推动循环流化床粉煤灰-高炉渣-赤泥基胶凝材料不安定组分稳定化及协同利用理论技术发展,并实现了科技成果转化,对冶金和电力行业绿色可持续发展具有重要指导意义。
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