~(132)I放化分离方法的研究及半衰期测量

来源 :中国原子能科学研究院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kitty1973
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132I是一个产额值较高,半衰期较短的裂变产物核素,其衰变数据如γ分支比、半衰期等都已经测量过,但是其测量值之间存在一定的分歧,且精度不能满足要求,因此,重新测定它的衰变数据是非常有意义的。要想测定其衰变数据需要制备出放化纯的132I。为此,我们开展了132I放化分离方法的研究,建立了合理的132I分离流程。并对132I的半衰期进行了测量。 132I是裂变产物核素,其半衰期短。山于裂变产物的体系复杂,且存在131I、133I、134I、135I等同位素,要想直接从裂变产物中化学分离碘不可能得到纯的132I。但132I的母体132Te是裂变产物中寿命最长的碲的同位素,可间接地从辐照的235U的混合裂变产物中分离132I。辐照后的高浓铀的溶液放置一段时间使碲的其它同位素衰变掉后,分离出母体132Te(t172=78h),然后将其放置一短时间,使132Te(?)132I平衡后,再进行132Te和132I的分离,此法可大大降低甚至消除了132I的其它同位素含量。 最初我们设计了一个沉淀—浸取流程,先用沉淀法从裂变产物中分离出放化纯的132Te,然后试图选用一种合适的溶液浸泡或加上振荡从中浸取出132I。我们选择Glendenin的沉淀流程并进行了改进:用浓HBr蒸干步骤,实验证明对除碘有效;还原沉淀Te时,NaHSO3溶液能完全还原Te(Ⅳ)为元素Te,可以代替SO2,既简单又避免通入SO2造成的放射性溶液的飞溅:加入过量的NaHSO3可以消除HNO3而不必用麻烦的蒸发法去除HNO3;免去了Fe(OH)3清扫步骤,稳定并提高了Te的收率,只是对Rh的去污较差。若对Rh的去污要求不高,该沉淀流程是不错的分离流程。其后分别用还原剂、氧化剂、酸性、碱性和中性溶液做了对132I的浸取实验,证明用此法得不到放化纯的132I。 由于浸取法行不通,我们又设计了蒸发—萃取流程:浓HBr蒸发可很好的除去碘已证实了,此步可得到无碘的Te溶液。放置一段时间使132Te(?)132I平衡后,再选用Nagao Ikeda等人[45]的CCl4萃取法分离132I。我们对CCl4萃取吋水相HNO3浓度,KI浓度,CCl4中含I2量的变化对132I萃取率的影响以及去污情况作了实验,选择了中国原子能科学石开究院硕士学位论丈最佳条件,给出了推荐流程: (1)称取一定量的照射过的高浓铀溶液,加入sml浓HBr,蒸至近干,并重复一 次,再加入去离子水蒸干一次。加入0.sm。1/L HNQ溶解,并转化为0.smol/LHN以 介质,加入12 p gKI溶液,等体积的CC14(100 p 91/ml)萃取两次,除去碘。 (2)将水相放置12小时后,用等体积的CCI刁(100pgl/ml)萃取一次,弃水相,除去Te。(3)用等体积0.SM HNQ;溶液洗涤有机相两次。(4)用等体积含有50,的水溶液反萃’:气。 该流程经过实验表明:流程简单方便,操作时间短(小于1小时),’勺的总收率为60%,对Te、Ba、La等核素的去污因子大于10‘,对Ce、Zr、Rh等核素的去污因子大于10洲,得到放化纯的’:牡溶液,满足其衰变数据测量。 该流程有两特点:(l)在CCI。萃取时,利用碘自身氧化还原反应51一+10:,一+6H+二31:+3H:O和71一+10不+SH‘== 412+4HZO,将溶液中的10:,一、10不和I一转化成12而被CCI。萃取,避免了酸性和碱性介质转化,并且不用另加氧化剂和还原剂;(2)在反萃时,代替NaHSO:弓溶液作为还原剂,减少了制源时的盐分,对p测量极为有利。 在制源时,考虑到碘的挥发,分别对制液体源和烘干源进行了实验。加入AgN以溶液使生成难挥发的Ag工,克服了制源时碘的挥发损失,且制得的源均匀性很好。 在’牡半衰期测量过程中,采用位置接力跟踪测量667kev和773kev两条Y射线,测量时间约为9个半衰期,测得S0个数据点。以位置接力的方法来进行位置的效率比过渡,每个测量点设定相同的真时间,以简化数据处理,分别用平移法和迭代法进行数据处理,测得’勺的半衰期为2,283h,不确定度为1.0%。,经检验数据可靠。关键词:’勺;放化分离;半衰期;测量
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