锂硫电池因其较高的质量能量密度(2600 Wh kg-1)、环境友好和价格低廉等优势而备受关注,然而,电子绝缘、体积变化、“穿梭效应”和硫正极的电化学转化过程动力学缓慢等缺点极大地阻碍了锂硫电池的实用化进程。锂硫电池正极活性物质在充放电过程中会经历“液相-固相”的相转变,这一过程的缓慢动力学会导致电池极化增大、中间产物多硫化物（Li PSs）在电液中的累积、“穿梭效应”和“死硫”的生成、活性物质的不可逆损失,同时穿梭到负极侧的Li PSs也会腐蚀锂金属负极,造成Li+的不均匀沉积和锂枝晶的生成,从而严重损害锂硫电池的电化学性能。本文针对锂硫电池的穿梭效应和正极电化学过程动力学缓慢等问题,设计制备了两种碳纳米管（CNT）负载的过渡金属（镍基）催化剂,通过催化Li PSs转化过程中的电化学反应,加快了Li PSs转化速率,抑制了穿梭效应和其他副反应,提高了锂硫电池的电化学性能。主要内容如下:1.制备了CNT负载的NiOOH纳米片（NiOOH@CNT）,通过使用CNT作为载体使得Ni OOH纳米片具有良好的纳米化尺寸并避免了电子导电性差的缺陷;此外,通过zeta电位自组装的方法将Ni OOH@CNT与碳硫复合材料（SCM）相结合,制备了SCM/Ni OOH@CNT正极材料,使其催化能力和多硫化物锚定能力可以得到充分发挥。通过DFT计算和实验测试表明,Ni OOH@CNT不仅提供了锚定Li PSs的能力,还通过促进Li PSs末端S-S键的断裂加速了硫电化学还原过程（Sulfur Reduction Reaction,SRR）,从而将Li2S4到Li2S过程的活化能从23.79 k J mol-1降低至9.06 k J mol-1,显著提高了这一过程的动力学性能。组装的SCM/Ni OOH@CNT扣式锂硫电池在0.5 C的高倍率下循环400次后仍保持813.3 m Ah g-1的高比容量,其每圈循环的容量衰减率仅为0.07%,并且在5 C的高放电倍率下仍表现出优秀的循环可逆性。为了验证SCM/Ni OOH@CNT材料的实用性能,我们组装了3 Ah的SCM/Ni OOH@CNT软包电池,其能量密度可以达到约320 W h kg-1,在0.2 C倍率下循环50圈后仍可保持849.1 m Ah g-1的比容量,证明SCM/Ni OOH@CNT材料具有实用化应用的巨大潜力。2.制备了碳纳米管负载的原子级Ni-N4活性位点的催化剂SA-Ni@CNT,利用球差透镜、同步辐射等表征证明了其中的Ni元素全部以Ni-N4的配位存在,通过DFT计算和实验测试表明,Ni-N4催化活性位点主要以带正电的Ni和带负电的N分别与被吸附的Li PSs分子中的末端S和Li之间形成相互作用,形成“Li-N”键和“Ni-S”键的双吸附作用,使得Ni-N4位点对Li PSs具有较高的化学吸附能力。SA-Ni@CNT不仅对SRR过程有催化作用,同时也对SOR（Lithium Sulfides Oxidation Reaction,Li2S氧化反应）过程具有催化作用。通过DFT理论计算和实验探究了SA-Ni@CNT的双功能催化作用及其机理,发现在SRR过程中SA-Ni@CNT可以显著地降低速度控制步骤（Li2S4到Li2S2过程和Li2S2到Li2S过程）的吉布斯自由能从而加速SRR过程;同时Ni-N4催化活性位点可以有效的降低SOR过程中的速度控制步骤（Li2S解离过程）的能垒,从而加速SOR过程。得益于SA-Ni@CNT的双功能催化作用,使用SA-Ni@CNT涂层隔膜的扣式Li-S电池第100次放电的形核过电位由0.0263 V降低至0.0195 V,充电过程中的Li2S的溶解过电位也由0.0449 V降低至0.005 V。使用SA-Ni@CNT隔膜的Li-S电池在1C的高倍率下循环420圈后仍有829.8 m Ah g-1的比容量,容量保持率为56.1%,每圈循环容量衰减率为0.137%,平均库伦效率为98.76%,而对照电池在循环420圈后比容量衰减至496.2 m Ah g-1,容量保持率仅为38.8%,每圈循环容量衰减率为0.225%,平均库伦效率仅为94.79%。