近年来兴起的有机金属卤化物钙钛矿太阳电池具有效率高、成本低、质量轻,可实现卷对卷工艺制备器件等突出优点而备受关注。在过去的9年里,钙钛矿太阳电池的光电转化转化效率已经由3.8%升至22.7%(已认证)。目前为止,这一特殊材料主要得益于它高载流子迁移率、低电荷复合伴随的高缺陷态容忍度、在可见光谱的全范围吸收包括在近红外的范围内的吸收边和长载流子扩散距离。因此选择合适的薄膜制备工艺,研究钙钛矿结晶过程,阐述影响钙钛矿结晶的因素是推动钙钛矿太阳电池向前发展的有效途径之一。本论文基于钙钛矿材料的特性,开展了钙钛矿材料的可控制备、机理研究以及器件性能等研究。主要研究工作如下:我们成功的使用真空辅助沉积法制备了高质量钙钛矿薄膜。并且使用醇溶性钛的螯合物TIPD(二异丙氧基乙酰丙酮钛)作为钙钛矿太阳电池的电子传输层。经TIPD修饰的器件表现出了光电流的显著增加,主要得益于TIPD改善了电子传输并且抑制了电荷复合。TIPD层在一步旋涂法和真空辅助沉积两种制备方法中都展现出了优秀的适用性。选择具有更多挥发性副产物的铅源对于制备更加平整以及更少针孔的钙钛矿薄膜是一种有效的方法。我们以醋酸铅为铅源采用一步旋涂法制备了高效CH3NH3PbI3/PCBM平面异质结钙钛矿太阳电池。利用醋酸铅为铅源制备的钙钛矿薄膜显示出了很高的基底覆盖率,具有平整无针孔的的形貌,高结晶度以及较长的荧光寿命。以醋酸铅为铅源的电池器件光电转化效率达到了 14.81%,比以碘化铅为铅源一步备(8.23%)和两步法(10.58%)都高。在以醋酸铅为铅源的基础上进一步研究。采用缓慢生长工艺成功制备了结晶颗粒较大、缺陷态少、平整致密的钙钛矿薄膜。我们利用紫外吸收(UV)直观的得到了缓慢生长过程中由前驱体薄膜到钙钛矿薄膜的一系列吸收光谱,总结出了薄膜形成过程示意图。缓慢生长钙钛矿抑制了非辐射复合,其中缓慢生长的电池器件开路电压可以达到1.12V相比于热退火器件(1.02V)提高了0.1V。采用一种简单的方法回收了铅酸蓄电池中的铅,合成了高纯度的醋酸铅晶体,并以此为铅源制备了平板结构的钙钛矿太阳电池。在合成醋酸铅的过程中,我们首先使用(NH4)2CO3进行脱硫反应。再分别得对阳极和阴极的铅泥分别进行处理,阴极的PbO2和PbCO3采用550℃下煅烧得到PbO,再利用PbO与稀醋酸反应得到醋酸铅晶体。对阳极的铅粉和PbC03我们采用醋酸蒸汽与之反应得到醋酸铅晶体。合成醋酸晶体的两个反应都相对简单且没有二次污染。另外,我们也利用回收的醋酸铅作为铅源制备了正向平板结构的钙钛矿太阳电池。通过掺入卤化胺(MABr与MAC1)内分子交换法成功的提高了 FAPbI3钙钛矿的结晶度,制备了平整、致密、大颗粒的钙钛矿薄膜,并得到了高效稳定的FAPbI3钙钛矿太阳电池。中间态在钙钛矿形成过程中起到了至关重要的作用。由Br-Hybrid和Cl-Hybrid中间态得到的钙钛矿薄膜,最终产物中金属铅浓度有明显的降低,而且在Cl-Hybrid中间态钙钛矿中检测不到金属铅的存在,这对非辐射复合的减少是有贡献的。掺入MACl得到的钙钛矿制备的器件效率达到了接近19.16%,正反扫的效率差别也较小。另外,由于最好的结晶度,Cl-Hybrid钙钛矿太阳电池器件展示出最好的稳定性。在有机太阳电池修饰层领域我们也做了一些的工作。利用甲醇钽作为阴极修饰层起到电子传输和陷光的双重功能。XPS的结果表明在甲醇钽薄膜的制备过程中并没有新的副产物产生。Ta-OMe的功函较受体材料LUMO能级低,即容易形成欧姆接触,有利于电子的传输与收集,减少了表面复合,即降低了饱和电流,增强了内建电势。另外,甲醇钽粒子在活性层表面聚集成孤岛,形成背反射接触,散射透过活性层的光,增加了光子的光学路径,从而增加了太阳电池的光学厚度,提高电池的吸收性能,起到陷光的效果。