新型二氧化钛基复合光催化材料的制备及其性能研究

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随着工业化的快速发展,环境污染问题成为社会发展所面临的主要问题。光催化技术作为一种新的污水处理技术已经取得了重大突破,成为近年来研究的热点。传统光催化材料二氧化钛的禁带宽度较大,仅能被紫外光激发,且量子产率较低。针对以上二氧化钛存在的关键问题,本论文利用纳米金属银和还原氧化石墨烯优异的电子迁移能力,将其与二氧化钛复合,制备了光催化性能高且具有更大可见光响应范围的二氧化钛基复合材料,并通过XRD、SEM、TEM、DRS和BET等表征方法研究了样品的结构与形貌特性,用光催化降解亚甲基蓝等染料评价了其光催化降解活性。论文的主要研究内容及结论如下:一、通过沉淀-光还原法制备Ag@AgCl/TiO2复合材料,结果表明,单质银的存在不仅提高了复合催化剂的光催化活性,也提高了材料的稳定性。以浓度为10mg/L的亚甲基蓝溶液为污染物模型,系统研究二氧化钛与氯化银的复合比例、光还原时间、染料初始浓度和催化剂投加量对光催化性能的影响。实验结果表明,当二氧化钛与氯化银的质量比为1:2、光还原时间为20 min时制备的材料具有最优的性能,光照50 min时的降解率为97.8%。在材料表征和自由基捕获实验的基础上,我们提出了复合光催化剂降解有机污染物的机理,即在光催化过程中,由于TiO2/Ag和Ag@AgCl界面的存在,光生载流子可以快速分离。此外,Cl-可以被空穴氧化为Cl0,直接参与到降解反应中去,反应完成后Cl0又重新变为Cl-,从而形成Cl-/Cl0氧化还原对,提高光催化活性。二、采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯溶液,然后以抗坏血酸为还原剂,通过一步还原法在95℃水浴条件下制备RGO/TiO2-Ag复合催化剂。通过SEM、TEM、XRD和XPS表征发现二氧化钛和银成功负载在薄纱状的石墨烯上。探索不同石墨烯和银的负载量对复合材料光催化性能的影响,结果表明,当石墨烯的负载量为4%,银的负载量为5%时制备的复合催化剂具有最优的光催化活性,光照50 min时的降解率为94.6%。同时,RGO/TiO2-Ag三元复合材料的光电流响应值最高,达到8.9μA/cm2。此外,我们提出了RGO/TiO2-Ag复合材料降解亚甲基蓝的机理:当可见光照射到材料表面时会产生光生电子和空穴,光生电子会快速迁移到银纳米粒子和石墨烯表面,从而加快光生载流子的迁移,促进光催化反应的进行。
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