【摘 要】
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固态聚合物电解质（SPE）因具有较高柔性、较低界面电阻以及与锂金属负极良好相容性等优势被认为是构建高能量密度全固态锂离子电池不可或缺的材料。但固态聚合物电解质仍存在相对较窄的电化学稳定窗口和较低的离子电导率等缺点需要克服。为解决上述问题,本文制备了一系列主链含有不同二元醇前躯体的聚草酸酯（POE）并作为聚合物电解质研究,发现奇数碳二元醇组成的POE比偶数碳二元醇组成的POE具有更低的熔点和更高的离
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固态聚合物电解质（SPE）因具有较高柔性、较低界面电阻以及与锂金属负极良好相容性等优势被认为是构建高能量密度全固态锂离子电池不可或缺的材料。但固态聚合物电解质仍存在相对较窄的电化学稳定窗口和较低的离子电导率等缺点需要克服。为解决上述问题,本文制备了一系列主链含有不同二元醇前躯体的聚草酸酯（POE）并作为聚合物电解质研究,发现奇数碳二元醇组成的POE比偶数碳二元醇组成的POE具有更低的熔点和更高的离子导电性,其中聚草酸戊二醇酯（C5-POE）拥有最高的离子电导率。另外,还发现C5-POE的HOMO（最高占据分子轨道）电子主要集中在末端单元,更容易发生氧化分解。当C5-POE被强吸电子的三氟乙酸酯单元封端后得到氟化聚草酸戊二醇酯（C5-POE-F）,不仅使HOMO变得更负,而且HOMO电子向中间草酸基团转移,有效提高了C5-POE-F的抗氧化能力,C5-POE-F电化学窗口扩宽到5 V。更重要的是,在C5-POE-F中引入活性F元素,有利于原位生成含Li F的固态电解质界面层（SEI）,显著提高了C5-POE-F与锂金属负极的界面稳定性。因此,C5-POE-F聚合物结构不仅与LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811）正极达到理想的兼容,而且与锂金属具有良好的界面稳定性。与传统EO基电解质相比,全固态Li/C5-POE-F-Li/NMC811电池的循环稳定性显著提高,为实现全固态高电压锂金属电池提供了潜在的候选材料。
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