过氧化氢（H2O2）作为最重要的化学物质之一,受到了世界范围内的广泛关注。现阶段工业上生产H2O2主要采用高能耗的蒽醌法间接制备,这种方法工序繁多并且在生产过程中会产生大量的废弃副产品,且所生产的H2O2需要进一步的提纯处理。同时因H2O2的不稳定性使得其在长途运输和长期储存方面成本颇高。因此亟待开发一种环保、高效和低成本的原位H2O2生产方法。通过H2和O2在催化剂存在下可以直接获取H2O2,但是H2和O2的混合存在爆炸风险。利用电化学氧还原反应（ORR）高效制取H2O2这一途径走入了人们的视线。近年来,大量用于电化学制取H2O2的催化材料被报道和研发。截至目前,已报道的性能最优的催化剂是Au、Pt和Pd等贵金属及其合金,然而其高昂的价格和稀缺性大大阻碍了其商业化应用。碳基材料具有储备量丰富、成本低廉以及具有可调控的独特表面形貌结构等特征,经过适当的表面处理得到的碳基催化剂的性能可与贵金属催化剂相媲美,成为电化学制取H2O2催化剂的一大研究热点。因此,本论文研究了碳基材料催化剂的表面修饰功能化处理对电化学制取H2O2性能的影响。主要内容如下:1、通过快速揉捏氧化,在2小时内得到富含氧化官能团的氧化碳纳米管（O-CNTs）。最佳样品O-CNTs-7在碱性环境下对电化学制取H2O2表现出优异的电催化性能。O-CNTs-7具有高的起始电位（0.74 V vs.RHE）,在大范围电位窗口0.3-0.7 V vs.RHE具有约90%的H2O2选择性,0.4 V vs.RHE电位下H2O2产率可达191 m M g-1catah-1。原位红外衰减全反射（ATR-IR）光谱显示反应过程中O-CNTs-7表面上HOOH,ad和OOH,ad的吸附行为与电位之间的关系,这证实了O-CNTs-7的缔合两电子途径。本研究为H2O2电合成提供了一种制备表面具有丰富含氧官能团的碳基材料催化剂的通用方法。2、为进一步提高氧还原O2-to-H2O2的转化效率,获得具有更高活性的两电子氧还原催化剂,制备了负载Au纳米团簇的缺陷碳纳米管（Au-OCNTs）。优化后的Au-OCNTs-150具有最好的电催化活性,H2O2选择性最高可达96%,产率高达370 m M g-1cata h-1。缺陷碳纳米管作为载体可以促进Au纳米团簇的均匀分散,为其在电化学反应中的进一步应用提供了更多的活性位点。对催化剂材料进行形貌结构分析与电化学测试,通过电化学原位红外（ATR-IR）探究其反应过程中中间体状态与H2O2合成路径,并讨论了催化剂表面Au纳米团簇与含氧官能团的协同作用。3、为解决使用强酸进行氧化处理会造成环境污染的问题,探索了一种更为环境友好的碳材料表面修饰方法,利用H2O2本身的强氧化性结合水热法氧化制备了一种具有空腔结构的二维叶片状高活性碳基材料催化剂（O-ZLCN）。水热氧化在催化剂的表面引入了丰富的缺陷及含氧官能团,表现出最优异电催化性能的O-ZLCN-6在碱性介质中宽电位窗口0.3-0.7 V vs.RHE内具有95%的H2O2选择性,0.5 V vs.RHE电位下H2O2产率可达285 m M g-1cata h-1,0.65 V vs.RHE电位下质量活性为144.2 A g-1,可媲美绝大多数高性能两电子氧还原催化剂。为了探索O-ZLCN-6上氧还原过程中可能出现的反应中间体和产物,以及在0.1 M KOH溶液中H2O2合成的转化路径,采用原位ATR-IR光谱跟踪记录O-ZLCN-6活性中心的动态过程。为制备更为绿色、环保、低成本和高活性的碳基材料两电子氧还原催化剂提供参考。