氨基改性纳米氧化锌-氧化石墨烯复合膜的制备及其在油水分离中的应用

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由于独特的二维平面结构与易于调控的理化性质,氧化石墨烯成为新型的膜材料构建模块。与传统的二维薄膜不同,氧化石墨烯基膜是由氧化石墨烯片层堆叠而成,其纳米片层之间的间距形成具有选择性的流体通道。这种特殊的传质结构为水分子提供了快速的传输通道,并能阻止其他较大分子通过,在膜分离领域展现出巨大的应用潜力。本文以氨基改性氧化锌纳米粒子为交联剂,采用真空过滤辅助组装法成功制备了滤纸支撑的氧化石墨烯基层状膜,并对其在油水分离领域中的应用进行研究。第一章,简要综述了含油污水的来源、危害、类型及传统处理方式,概述了膜分离技术的特点、发展及其在分析检测、环保、生化医疗等领域中的应用,并详细介绍了氧化石墨烯的结构性质、氧化石墨烯基膜的制备方法及在分离领域的应用进展。第二章,制备了一种新型氧化石墨烯基分离膜。以氨基硅烷偶联剂改性的纳米氧化锌(amino-modified zinc oxide nanoparticles,m-ZnO)和氧化石墨烯为原料,采用真空过滤辅助组装的方法,制备了滤纸支撑的氧化石墨烯基复合膜(amino-modified zinc oxide nanoparticles and graphene oxide composite membrane,GOZ膜)。通过扫描电子显微镜、X射线衍射、透射电子显微镜、傅里叶红外光谱仪等手段对合成的材料进行表征。实验结果表明m-ZnO共价交联相邻的氧化石墨烯纳米片形成层状堆叠的膜。氧化石墨烯片上的纳米粒子增加了膜表面的褶皱程度,阻止片层表面附着水分,促进水分子流动;另一方面m-ZnO对传输通道进行调控,使氧化石墨烯片层间距明显增大,膜的纯水通量增加至原来的5倍。第三章,利用制备的氧化石墨烯基复合膜进行油水乳液分离。采用死端过滤模式,将GOZ膜对Tween80稳定存在的己烷/水、甲苯/水、异辛烷/水乳液进行分离。采用体视显微镜、紫外-可见吸收光谱仪对分离结果进行表征,并对乳液的渗透性能进行考察。实验结果表明,GOZ膜对三种乳液均具有优异的分离性能和高的渗透通量。甲苯、异辛烷和己烷乳液的渗透通量分别为1612±230L m-2 h-1、1568±140 L m-2h-1、1807±187 L m-2h-1。GOZ 膜经过 10 次循环分离后,仍表现出良好的分离性能,且通量能保持在初始渗透通量的80%以上,表明该膜具有良好的稳定性。第四章,对本论文研究工作进行总结,并对所制备的氧化石墨烯基膜在分离领域的应用前景进行展望。
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