论文部分内容阅读
随着检验部门、科研机构以及高等院校等对生产、科研、教学的开展,从各单位实验室排放的废水量不断增多,性质也越来越复杂,对生态环境产生了严重的影响。铬是实验室废水中典型污染物,我国污水综合排放标准(GB 8978-1996)明确规定,废水中Cr(VI)的质量浓度不应超过0.5 mg/L,总铬的质量浓度不应超过1.5 mg/L。层状金属氢氧化物是一类阴离子型功能材料,因其独特的层状结构和物理化学性质,常被作为吸附剂,特别是对阴离子的吸附具有显著的优势。现有研究主要是利用层状金属氢氧化物吸附去除废水中Cr(VI)阴离子,较少涉及Cr(III)阳离子的治理研究,也很少应用到实际实验室废水的处理。因此,本文制备了一系列不同的层状金属氢氧化物,研究材料的制备工艺及制备的材料对废水中铬的吸附去除性能。主要的研究工作及成果有:(1)比较了Na2CO3/NaOH、NH4OH和NaOH为沉淀剂制备的镁铝层状金属氢氧化物(Mg/Al-LDH)的结构特征和对实验室废水中Cr(VI)阴离子的去除效果。以Na2CO3/NaOH为沉淀剂制得的材料结晶度高,层状结构完整,比表面积较大,孔径适宜,去除Cr(VI)的效果较佳。焙烧后的Mg/Al-LDH(Mg/Al-LDO)对Cr(VI)的优化吸附工艺为:固液比1:500,体系pH控制在7~9之间,室温下振荡9 h。在此条件下材料对Cr(VI)的饱和吸附容量达到199.41 mg/g,且显示出较好的循环再生能力。(2)优化了利用含Cr(VI)实验室废水即时制备镁铝层状金属氢氧化物(Mg/Al-Cr(VI)-LDH)去除废水中Cr(VI)阴离子的制备工艺条件。利用XRD、FT-IR、TG-DTG和BET对制备的材料进行结构分析,并探讨了材料对Cr(VI)阴离子的去除机理。当Mg(II)/Al(III)摩尔比2:1,p H在9~10之间,常温反应10 min时,对废水中Cr(VI)的处理效果较好。制备的材料是含Cr(VI)的镁铝层状金属氢氧化物,Mg(II)、Al(III)水解生成的氢氧化物构成材料的骨架,废水中的Cr(VI)阴离子通过静电引力进入到材料的层间,来平衡层板上的正电荷,从而Cr(VI)以层间阴离子而被去除。(3)制备了含Fe(II)的镁铝铁层状金属氢氧化物(Mg/Al/Fe(II)-LDH),利用Fe(II)和Cr(VI)之间的氧化还原作用显著增强了材料对废水中Cr(VI)的去除能力,并通过XRD、FT-IR、TG-DTG、BET和SEM分析了材料的晶体结构特征。优化制备工艺为:Mg(II):Al(III):Fe(II)摩尔比5:2:1,陈化时间24 h;优化去除工艺为:体系pH控制在9~10,常温反应100 min。在最佳制备和吸附工艺下,焙烧后的Mg/Al/Fe(II)-LDH(Mg/Al/Fe(II)-LDO)对Cr(VI)的饱和吸附容量高达725.61 mg/g,去除效果显著提高。(4)利用含Cr(III)的实验室废水制备镁铝铬层状金属氢氧化物(Mg/Al/Cr(III)-LDH),并将其应用于吸附去除废水中的Cr(VI)阴离子,实现了在制备-吸附的串联工艺中同时治理实验室废水中Cr(III)和Cr(VI)污染,并通过XRD、FT-IR、TG-DTG、BET和SEM分析了材料的晶体结构特征。当Mg(II):Al(III):Cr(III)摩尔比为10:4:1,反应温度45?C,陈化时间24 h,制备的材料具有较好的层状结构。当固液比为1:250,体系pH控制在8~9,常温反应80 min,焙烧后的Mg/Al/Cr(III)-LDH(Mg/Al/Cr(III)-LDO)对Cr(VI)的饱和吸附容量达到237.80 mg/g。制备的Mg/Al-LDH、Mg/Al-Cr(VI)-LDH、Mg/Al/Fe(II)-LDH和Mg/Al/Cr(III)-LDH四种环境功能材料可以成功应用于实际含铬实验室废水的治理,治理后的废水铬残余量均满足国家污水综合排放标准。研究成果为治理含铬实验室废水提供了理论指导和技术支持,也为其它含铬废水的治理提供了方法借鉴。