有机太阳能电池、钙钛矿太阳能电池和二维范德华异质结太阳能电池因其优异的光电性能被认为是极具发展前景的第三代太阳能电池候选者。提高太阳能电池光电转换效率的关键在于电池中的光伏材料,而在光伏材料界面的光生载流子过程更与其光电性能密切相关。因此,采用理论计算方法,深入探究不同光伏材料在原子水平的微观机理,可为新型太阳能电池的设计提供坚实的理论基础。在上述原因驱动下,本文采用高精度静态电子结构计算结合非绝热动力学模拟的方法,对三类性能优异的光伏材料的光生载流子动力学过程进行了深入的理论研究,下面分别简要介绍:（1）合理评估了四种由二维过渡金属硫化物和富勒烯结合的范德华异质结（TMDs@Fullerene）,即WSe2@C60、WSe2@C70、MoTe2@C60、MoTe2@C70的光伏性能。结果表明,基于C70所有异质结均具有比C60型异质结更好的光诱导电子转移速率。其中,WSe2@C70异质结构由于其超快的电子转移速率（＜1 ps）以及最大的内禀电势（～0.75 e V）,可能具有最优的光伏性能。该工作不仅设计并选择了可能具有优异光电性能的TMD@Fullerene异质结,也为利用理论计算合理设计具有更好光电性能的新型异质结提供了方案。（2）研究了基于非富勒烯受体PDI的有机太阳能电池中给体-受体（PTB7@PDI）界面在不同激发波长下的电荷产生过程。结果表明,该界面在不同波长的激发下表现出不同的电荷产生过程。在约591 nm处的激发主要产生局域激子|PTB7*＞,随后,发生从PTB7到PDI的电子转移,即以通道I电荷产生过程为主,时间尺度在1 ps内;而当使用约487 nm光进行激发时,初始布居的激子同时包括局域激子|PDI*＞、|PTB7*＞和电荷转移激子|PTB7+PDI-＞,之后通道I和通道II都可以发生超快电荷生成过程。然而,在不同激发波长下,该界面的电荷生成过程都发生在几个皮秒以内。这种在较宽的太阳光谱范围内的超快电荷产生过程可能是该有机太阳能电池具有优异光伏性能的原因之一。（3）探究了由单层MoS2和CsPbBr3纳米片形成的异质结的界面能带对齐性质,并考虑了不同界面接触和自旋-轨道耦合效应的影响。结果表明,首先,界面性质与异质结形成过程中的接触界面密切相关,当Cs Pb Br3的接触面从Pb Br2-端接触面变为Cs Br-端接触面时,能带排列的方式从I型变为II型;此外,自旋轨道耦合效应对于正确预测Cs Pb Br3@MoS2异质结的这种依赖于接触界面相关的能带排列方式是必不可少的。最后,非绝热动力学模拟表明,由于相邻的能量差较小,在II型Cs Pb Br3-Cs Pb@MoS2中,电子从Cs Pb Br3到MoS2的转移发生在100 fs内。基于这些结果,我们提出这种依赖于接触界面的能带排列可能是导致实验观察到的减弱而不是完全消失的光致发光的原因。综上所述,本文的工作不仅为三类新型太阳能电池光伏材料界面的光致动力学过程提供了详细的微观机理,更为将来设计性能更好的新型太阳能电池提供了一定的理论基础。