在国家双碳战略背景下,通过光催化技术将CO2还原能够很好的解决能源与环境问题,进而实现“碳达峰”和“碳中和”目标。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种环境友好的有机二维半导体光催化材料,因其较为合理的能带结构和较窄的带隙,使其在CO2还原领域成为研究热点。然而,g-C3N4作为光催化材料仍然存在光生载流子易复合及表面催化能力不足的关键问题,这些问题严重制约了其光催化性能。酞菁铜（CuPc）具有带隙窄和中心金属赋予的催化活性等优点,其与g-C3N4构建的异质结能够有效的促进g-C3N4的电荷分离,并且能够引入金属催化位点,从而在一定程度上解决g-C3N4的科学问题,进而获得较好的光催化性能。然而,g-C3N4表面缺少与CuPc锚定结合的位点,导致的CuPc易在g-C3N4表面发生自聚集,不利于CuPc的高量负载及有效催化位点的暴露。此外,CuPc中心金属离子(Cu2+)的催化能力也有待进一步改善。基于此,本论文主要开展了以下两方面工作:（1）石墨烯（Graphene,G）诱导组装的酞菁铜（CuPc）/G/g-C3N4复合体的构建及可见光催化CO2还原性能。在利用酸化氧化剥离法制备超薄g-C3N4（UCN）的基础上,通过羟基诱导实现G在其表面的负载,进一步通过氢键诱导实现了CuPc在G/g-C3N4表面的高量、高分散修饰。最佳复合体的光催化还原CO2性能较纯g-C3N4提高了6倍左右。基于AFM、SS-SPS、TR-PL以及单波长光电流作用谱等结果表明:CuPc作为高能级电子接受平台可有效促进UCN的光生电荷分离,并且CuPc对CO2还原有一定催化作用。但是在较高负载量下CuPc易于发生自聚集因而不利于复合体中光生电子的转移及反应。而G的界面调控作用有利于CuPc的分散,进而可大幅提高其有效负载量,并且能够改善电子在UCN和CuPc的界面传输,从而显著提高了二者间高能级电子转移效率,促进了光生电荷分离进而提高其活性。（2）CuPc/G/UCN复合体混价态(Cu+/Cu2+)催化中心的调控及机制研究。针对CuPc中Cu2+中心离子催化还原CO2能力不理想的问题,提出了利用氢化处理的策略实现对CuPc/G/UCN复合体中CuPc中心Cu离子部分还原的策略。氢化后最佳样品的性能为氢化前的2.5倍。结果表明:氢化过程改变了Cu离子的配位环境,使部分Cu2+转化为了Cu+,而混价铜离子的存在大幅改善了复合体催化活化CO2的能力,进而大幅提高了其光催化性能。本论文为设计合成具有高活性g-C3N4基超薄二维异质结光催化材料提供了设计思路,同时也为理解单原子催化体系提供了理论及实践依据。