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分子筛是一种多功能材料,因其具有良好的水热稳定性、较高的比表面积、吸附能力强、强度高、孔道结构规整等特点,在石油化工等领域得到广泛应用,其中,ZSM-11分子筛因其独特的孔道结构在苯与甲醇烷基化反应中具有良好的催化性能。ZSM-11分子筛传统的制备方法中多采用有机胺类模板剂,得到的分子筛为微孔结构,微孔结构虽然在处理小分子和催化择形性上具有优点,但其狭小的孔道尺寸同样会导致催化过程中涉及的有机分子的扩散路径受阻或严重的空间限制,因此多级孔道ZSM-11的制备仍是研究者努力的方向。本文设计合成了一类双功能离子液体模板剂,使其具有分子筛结构导向和多级孔致孔作用,并以其为模板剂一步水热法制得ZSM-11分子筛;模板剂绿色、极低蒸汽压、不挥发、良好的溶解性等特点,使分子筛制备过程中因模板剂挥发造成的污染大大降低;同时,通过改变离子液体分子结构,调控ZSM-11分子筛的孔道结构等理化性质,进而提升其在苯与甲醇烷基化反应中的催化性能。首先,以哌啶、甲基哌啶、溴代烷烃为原料,通过一步法合成了离子液体:(1)N-丁基-N-甲基哌啶溴盐PP1,4Br;(2)N-辛基基-N-甲基哌啶溴PP1,8Br;(3)N-十二烷基-N-甲基哌啶溴盐PP1,12Br;(4)N-十八烷基-N-甲基哌啶溴盐PP1,18Br;(5)N,N-双丁基哌啶溴盐PP4,4Br。通过1H NMR对合成的离子液体进行表征,确认了其分子结构。其次,分别用PP1,4Br、PP1,8Br、PP1,12Br、PP1,18Br、PP4,4Br为单独模板剂,考察其在ZSM-11分子筛制备过程中的模板作用和致孔作用,结果表明,单独使用PP1,4Br和PP4,4Br为模板剂,可制得晶化程度较好的ZSM-11分子筛,其中,PP1,4Br最佳用量为n(Si O2):n(PP1,4Br)=1:0.7,PP4,4Br最佳用量为n(Si O2):n(PP4,4Br)=1:0.7;经表征证实,制得的ZSM-11分子筛有一定的多级孔结构。然后,分别用PP1,4Br/PP1,8Br、PP1,4Br/PP1,12Br为复合模板剂,考察其在ZSM-11分子筛制备过程中的模板作用和致孔作用,结果表明,通过调整复合模板剂的摩尔比例,可制得晶化程度较好的ZSM-11分子筛,其中,PP1,4Br/PP1,8Br和PP1,4Br/PP1,12Br的最佳摩尔比均是5:2较优;经表征证实,所制得的多级孔ZSM-11分子筛,是具有微孔、介孔和大孔的多级孔结构。最后,将制得的多级孔ZSM-11分子筛用于苯甲醇烷基化反应,考察其催化性能。催化结果表明,压力0.2MPa,苯/甲醇摩尔比1:1,空速3h-1时,反应温度约495℃可达到较好的催化性能;其中,n(PP1,4Br):n(PP1,8Br)=5:2和n(PP4,4Br)=0.7条件下合成的ZSM-11在反应中有较优异的催化效果,与现有工艺相比,在二甲苯选择性同为35%时,其苯的转化率分别可达68.16%和67.83%,比现有报道高出约十个百分点,这一优异结果,为多级孔苯甲醇烷基化催化剂的工业应用提供了借鉴。