【摘 要】
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量子点发光二极管(quantum dot light-emitting diode,QLED),具有色纯度高、稳定性好、光谱可调等优势,在光电子领域中具有广泛的应用。QLED器件一般由电极、空穴注入层、空穴传输层、量子点发光层、电子传输层等组成。其中,高功函的空穴注入层对降低空穴从阳极到空穴传输层之间的界面势垒起到重要的作用。目前空穴注入层材料通常采用(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐(PE
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量子点发光二极管(quantum dot light-emitting diode,QLED),具有色纯度高、稳定性好、光谱可调等优势,在光电子领域中具有广泛的应用。QLED器件一般由电极、空穴注入层、空穴传输层、量子点发光层、电子传输层等组成。其中,高功函的空穴注入层对降低空穴从阳极到空穴传输层之间的界面势垒起到重要的作用。目前空穴注入层材料通常采用(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS),但由于PEDOT:PSS本身的不稳定性及腐蚀性导致QLED器件性能较差。以WO3为代表的金属氧化物具有高功函、化学稳定性及快速载流子传输能力,能够进一步提高QLED器件的效率和稳定性,因此受到了越来越多研究人员的关注。但目前通过低成本、常温常压下的简易方法精确可控制备高质量WO3基空穴注入层仍然是一个较大的挑战。本文基于电沉积技术建立了一种温和、简单、低成本且可大面积制备高质量的WO3基空穴注入层的新方法,并利用此方法成功制备了高透过率、低粗糙度、高质量的WO3基空穴注入层。通过优化WO3的沉积时间,得到了透过率为85%、粗糙度为2.52 nm的WO3空穴注入层。基于WO3为空穴注入层的绿色QLED器件的效率达到2.52%。进一步,基于WO3/PEDOT:PSS为空穴注入层构筑了红、绿、蓝三基色QLED器件,分别大幅提升了器件的外量子效率和使用寿命。在上述高性能QLED器件构筑的基础上发展了基于一维Ag NWs、二维材料MXene(Ti3C2Tx)柔性复合透明导电电极,进一步构筑柔性QLED器件,实现了柔性QLED器件的构筑。具体研究内容主要如下:(1)电沉积法制备WO3薄膜并构筑QLED器件首先,我们通过电沉积技术建立了制备高质量WO3薄膜的新方法,获得了形貌致密、低粗糙度和高透过率的WO3基空穴注入层。实验结果表明,获得WO3薄膜的粗糙度约为2.52 nm,且在可见光范围内具有较高透过率(>85%)。通过调控沉积时间优化WO3薄膜厚度,结果表明,当沉积时间为50 s时,基于WO3薄膜为空穴注入层构筑绿色QLED器件的外量子效率为(EQE)2.25%。(2)基于WO3/PEDOT:PSS为双空穴注入层构筑QLED器件:在上一步工作的基础上,为了实现高效长寿命的QLED器件,进一步设计并构建了基于WO3/PEDOT:PSS为双空穴注入层的QLED器件。新的器件结构使得空穴从ITO阳极到PEDOT:PSS的空穴注入势垒降低了0.2 e V,导致构筑的绿色、红色、蓝色QLED器件的EQE分别达到20.32%、16.3%、1.69%,相对于标准QLED器件有大幅的提升,其中绿色与红色QLED器件的外量子效率分别提升了6.5%、13.3%。并且红、绿、蓝三色QLED器件的寿命分别是39537 h、32586 h、95 h,相比标准器件分别提升了41.3%、71.7%、93.8%。进一步基于电沉积方法构筑了大面积的WO3基空穴注入层,并实现了大尺寸、图案化的红、绿、蓝三色QLED器件的构筑。(3)AgNWs/MXene复合电极的制备及QLED器件性能的测试:在上述工作基础上,为实现柔性QLED器件的构筑,本文进一步基于具有高导电性与高透过率的一维银纳米线(Ag NWs)和二维(MXene)材料为导电电极构筑复合柔性透明电极。电极的光电测试结果表明,柔性复合电极的方阻为64.8Ω/sq时透过率约为80%,且具有极低的粗糙度(1.47 nm);并且获得的柔性复合电极具有较好的机械稳定性,在0.5 cm的曲率半径下弯曲50次后,电阻变化量和电阻的初始值的比值(ΔR/R0)仅为0.386,相比于基于Ag NWs为柔性电极的电阻变化量降低了44%。另外,该复合柔性电极还展示了较长的环境稳定性,其在室温下放置48 h后电阻值是其初始值的1倍左右。最后,基于上述高性能柔性透明导电复合电极组装QLED器件,展示出较高的发光亮度(4250 cd/m~2)与较低的开启电压(低至2.2 V),并且在多次弯曲作用下仍保持较好的亮度。
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