【摘 要】
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工业废水中的重金属污染物对人们的生命健康产生严重威胁,因此重金属污染问题亟待解决。吸附法具有成本低、操作简单、效率高等优点,在重金属污水处理中得到了广泛应用,而水凝胶已成为水处理领域的研究热点。本课题旨在开发操作简单、吸附能力强、可循环使用的新型水凝胶。采用自由基聚合技术制备了共聚物聚丙烯酸-壳聚糖水凝胶（PAA-CS）、聚丙烯酰胺-纤维素水凝胶（PAM-CMC）、聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯-纤维素
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工业废水中的重金属污染物对人们的生命健康产生严重威胁,因此重金属污染问题亟待解决。吸附法具有成本低、操作简单、效率高等优点,在重金属污水处理中得到了广泛应用,而水凝胶已成为水处理领域的研究热点。本课题旨在开发操作简单、吸附能力强、可循环使用的新型水凝胶。采用自由基聚合技术制备了共聚物聚丙烯酸-壳聚糖水凝胶（PAA-CS）、聚丙烯酰胺-纤维素水凝胶（PAM-CMC）、聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯-纤维素水凝胶（DMA-CMC）、聚甲基丙烯酸二甲胺基乙酯-乙烯基吡啶水凝胶（DMA-VP）,对其形貌、官能团、溶胀率等理化性质进行了表征,探究了它们对重金属离子（以Cu（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）为例）的吸附行为和吸附机理,研究了温度、溶液p H值、Ca（Ⅱ）干扰等因素对重金属离子的吸附性能的影响。主要结论归纳如下:1.以丙烯酸（AA）、壳聚糖（CS）作为共聚单体,釆用自由基聚合法合成了三维网络孔状结构并表面交联有壳聚糖的PAA-CS水凝胶,其中溶胀范围为1.9-5.8。重金属吸附实验表明,PAA-CS水凝胶对Cu（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的最大吸附量分别为352 mg/g和156.8 mg/g,是PAA水凝胶对Cu（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附量的1.46倍和3.12倍,说明引入CS之后PAA-CS水凝胶对重金属离子的吸附性能明显提升。吸附过程主要是重金属离子和水凝胶中的-COOH和-OH产生的静电作用和配位作用。经3次循环再生,仍可保持初始吸附量的70%以上。2.以丙烯酰胺（AM）、羧甲基纤维素（CMC）作为共聚单体,采用自由基聚合成功合成了三维网络孔状结构的PAM-CMC水凝胶。重金属吸附实验表明,PAM-CMC水凝胶对Cu（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的符合Langmuir等温吸附过程,理论最大吸附量为260.1 mg/g和196.7 mg/g,证明引入CMC之后,凝胶的吸附容量得到明显提升。吸附主要发生在-COOH和-NH2上,主要为配位和静电相互作用。PAM-CMC水凝胶经3次循环再生后,仍具有原始值65%以上的吸附性能。3.将甲基丙烯酸二甲氨基乙酯分别与羧甲基纤维素和4-乙烯基吡啶进行自由基聚合,制备了DMA-CMC水凝胶和DMA-VP水凝胶。经分析,DMA-CMC水凝胶和DMA-VP水凝胶同样具有三维网络孔状结构。Cu（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附实验表明,DMA-CMC水凝胶和DMA-VP水凝胶的吸附过程均符合一阶动力学的Langmuir方程,主导过程均为传质扩散过程,最大吸附量分别为296.2 mg/g和424.6 mg/g、281.3 mg/g和265.2 mg/g。DMA-CMC水凝胶对Cu和Cr的吸附性能均优于DMA-VP水凝胶。吸附主要发生在羧基、氨基和吡啶环上,主要是配位和静电相互作用。经3次循环再生后,两者水凝胶仍具有原始值60%以上的吸附性能。4.PAA、PAA-CS、PAM、PAM-CMC水凝胶关于Cu（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附过程都遵循二阶动力学模型。含有DMA基团的DMA-CMC和DMA-VP水凝胶对Cu（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附过程均遵循一阶动力学模型。此外,所有水凝胶对金属离子的吸附均更符合Langmuir等温吸附模型,对Cu（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）吸附效果最好的是PAA-CS水凝胶和DMA-CMC水凝胶,分别达到了421.2 mg/g、424.6 mg/g。水凝胶对4种重金属离子的吸附优先顺序为Cu（Ⅱ）＞Cr（Ⅵ）＞Zn（Ⅱ）＞Mg（Ⅱ）,主要受电负性的影响。
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